Angew:室温下一步合成金属(IV)羧酸盐MOF

发展室温绿色合成强健有机基团是满足可持续发展化学要求的重要内容,也是在水稳定基团中引入功能性但易碎化合物的前提条件。然而,迄今为止,只报道了极少的环境条件下生产金属(IV)基金属氧化物的路线,而且这其中大多数都存在产率很低或步骤繁多的问题,这无疑阻碍了它们在大多数应用中的使用。
有鉴于此,法国巴黎文理研究大学Christian Serre,Antoine Tissot报道了一种在室温下一步合成一系列典型的金属(IV)基MOF,包括基于12连接的(MOF-801,UIO-66-NH2,UIOO-66-COOH)和8连接的(DUT-67,PCN-222)的M6氧簇(M=Zr,Hf,Ce)
文章要点
1)研究人员以MOF-801为例,展示了可用合成条件的广泛范围,包括使用有机或无机的Zr(IV)盐、几种四价金属离子(Zr(IV)、Hf(IV)或Ce(IV))以及不同类型的调制剂。
2)研究人员总结了将该策略扩展到其他几个基准MOF。最后,用原位PXRD技术揭示了成核/生长过程,以及浓度对合成效率的重要性。
3)研究人员展示了如何使MOF-801能够成功地在实验室中试生产,结果显示,时空产率(STY)达到168 kg/m3/day,是RT合成Zr-MOFs中最高STY之一。
这种新颖的绿色环境条件下合成Zr(IV)-羧酸盐基MOF的路线不仅可以推广到一系列基准MOFs,为其工业化生产铺平道路,而且还可以应用于将MOFs与温度敏感物种相结合,开发新的功能性MOF基复合材料。
Shan Dai, et al, One-step versatile room temperature synthesis of metal(IV) carboxylate MOFs, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI: 10.1002/anie.202014184
https://doi.org/10.1002/anie.202014184
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