Small: 单原子Cu催化剂增强电催化硝酸盐还原，显著减少亚硝酸盐的产生

雨辰

2020-11-14

金属Cu常被用作硝酸盐还原反应(NO₃RR)的电催化剂，但其活性相对较低，稳定性较差，且在长期运行过程中容易导致亚硝酸盐积累。

有鉴于此，华南理工大学冯春华教授等人，发现在单原子水平上最小化的铜催化剂可以克服NO3RR过程中纳米铜催化剂的局限性。

本文要点

1）通过在800°C下热解基于铜的金属-有机骨架，合成了一种由碳纳米片组成的金属-氮-碳电催化剂（Cu-N-C-800），该碳纳米片嵌入了与N配位的孤立的铜原子。

2）动力学测量结果表明，与Cu纳米颗粒和Cu plate-800相比，Cu-N-C-800电催化剂活性更高，更稳定，并明显抑制了亚硝酸盐中间体向溶液中的释放。

3）实验数据和密度泛函理论计算的综合结果表明，与N结合的Cu（尤其是Cu-N₂）是促进NO^3-和NO^2-吸附的关键。这种牢固的结合导致硝酸盐转化为氨和氮终产物的速率提高。

总之，该工作证明了单原子Cu电催化剂在硝酸盐还原反应中的应用前景。

参考文献：

Tonghe Zhu et al. Single‐Atom Cu Catalysts for Enhanced Electrocatalytic Nitrate Reduction with Significant Alleviation of Nitrite Production. Small, 2020.

DOI: 10.1002/smll.202004526

https://doi.org/10.1002/smll.202004526