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Chem. Soc. Rev.:单原子合金催化剂:结构分析,电子性质和催化活性

雨辰
2020-11-14


单金属催化剂,特别是含有贵金属的单金属催化剂,常用于多相催化中,但是它们昂贵,稀有,并且调整其结构和性质的能力仍然有限。传统上,已经使用合金催化剂,以较低的成本提高电子和化学性能。此外,引入锚固在载体上的单金属原子提供了另一种有效的策略,既可以提高原子效率,又可以提高性能。最近,已经开发出单原子合金催化剂,其中一种金属通过合金键合原子均匀地分散在整个催化剂中。这种催化剂将合金催化剂的传统优势与单原子催化剂可实现裁剪性能的新特点相结合。

有鉴于此,加拿大戴尔豪斯大学Peng Zhang等人,综述了单原子合金催化剂在结构分析,电子性质和催化活性方面的最新研究进展。

本文要点

1首先概述了利用显微镜和光谱工具对单原子合金进行原子尺度结构分析,如高角度环形暗场成像-扫描透射电子显微镜和扩展x射线吸收精细结构光谱。然后介绍了使用x射线光谱技术和量子计算来理解单原子合金的电子特性的研究进展。进一步讨论了单原子合金在几种典型反应中的催化活性,以证明它们的结构-性质关系。最后,展望了单原子合金催化剂在结构、电子和反应活性方面的发展前景。

2该领域存在的重大挑战包括:(1)多元素SAA的详细原子结构的检测,尤其是那些包含具有相似原子序数的元素的原子结构,仍是SAA催化剂结构分析的一大难点。因此,开发更高分辨率的成像和光谱学工具,以及多种技术的联合使用,将在这方面发挥更重要的作用。(2)需要使用各种实验方法结合理论方法对SAA的电子性质进行更深入的研究,以了解SAA的催化性能。与SAA的结构和催化研究相比,有关SAA的这一方面的研究尤其不够成熟。

3(3)需要在实际反应中增加SAAs的使用,以帮助在更实用的反应中增强它们的应用。为此,需要更强大的原位表征工具,以全面了解SAA在真实反应过程中的结构特性。除了上述的原位X射线技术外,原位透射电子显微镜还可用于实时,液相和高分辨率观察纳米晶体。(4)涉及SAAs的未来工作还应包括研究新的金属组合,特别是那些比现有双金属样品包含更多元素的金属组合,例如最近出现的高熵合金催化剂。

 

参考文献:

Tianjun Zhang et al. Single-atom alloy catalysts: structural analysis, electronic properties and catalytic activities. Chem. Soc. Rev., 2020.

DOI: 10.1039/D0CS00844C

https://doi.org/10.1039/D0CS00844C






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