ACS Catal：修饰在CeO2界面上的单层铁氧化物催化生物燃料转化

纳米技术

2020-11-26

邻甲氧基酚（愈创木酚，Guaiacol）是木质素衍生物生物燃料中的主要组成部分和模型化合物，邻甲氧基酚能够在温和压力中将多种铁基催化剂作用中转化为苯酚、甲基化苯酚。日本东北大学Yoshinao Nakagawa、Keiichi Tomishige等报道，相对于铁基氧化物，CeO₂作为基底有更大优势，而且当担载于CeO₂上的铁量在3 %（对应于单层完全覆盖）的量范围内，催化剂的稳定性更高，铁担载量高于3 %，催化剂的稳定性发生衰减。

本文要点：

（1）

优化的催化剂中，Fe(3)/CeO₂催化剂在673 K中Guaiacol/N₂/H₂ (1/45/135)混合气流中展示了56 %的苯酚产率，酚/甲基化的酚总收率达到87 %。

（2）

通过XRD、UVVIS、Raman、XAS表征验证了，当Fe担载量≤3 %，催化剂中FeO_x物种均匀分散在CeO₂上；当Fe担载量＞3 %，Fe以Fe₂O₃形式修饰在CeO₂上。XAS表征结果显示，在催化反应过程中，Fe(10)/CeO₂催化剂中的Fe物种还原，生成Fe₃C物种。

作者通过XAS、DFT等方法对Fe(3)/CeO₂中单层Fe物种的结构进行表征，结果显示Fe可能以单层Fe₄O₆形式修饰在CeO₂界面上。

参考文献

Congcong Li, Yoshinao Nakagawa*, Masazumi Tamura, Akira Nakayama, and Keiichi Tomishige*, Hydrodeoxygenation of Guaiacol to Phenol over Ceria-Supported Iron Catalysts, ACS Catal. 2020, 10, XXX, 14624–14639

DOI: 10.1021/acscatal.0c04336

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04336