Journal of Catalysis：酸性条件下具有高活性、高选择性、高稳定性的负载型空心碳球Pd单原子催化剂用于电化学合成H2O2
Nanoyu
2020-11-28
单原子催化剂（SACs）由于其独特的结构特征-单原子分散性，近年来引起了广泛的科学关注。研究表明，需要优化单原子催化剂的电子结构和较高的稳定性，才能有效地用于电化学合成H2O2。
近日，丹麦技术大学Ib Chorkendorff，华中科技大学王帅教授报道了一种策略，通过引入合适的Pd单原子配位来克服稳定性问题，提高SACs的活性和选择性。掺杂N的空心碳纳米球上的Pd单原子（Pd1/N-C）由于其优化的电子结构和几何结构，对电化学合成H2O2表现出优异的电催化性能，法拉第效率高达80%。
文章要点
1）单原子活性中心的存在和Pd单原子与N物种的配位效应是Pd1/N-C催化剂具有高活性和高选择性的主要原因。Pd1/N-C在经过10000次“开-关”试验后，其稳定性也有所提高。
2）密度泛函理论（DFT）计算表明，6N配位环境和石墨N的额外掺杂可以提高催化剂的高活性。
J. Xi, S. Yang, et al, Highly active, selective, and stable Pd single-atom catalyst anchored on N-doped hollow carbon sphere for electrochemical H2O2 synthesis under acidic conditions, Journal of Catalysis (2020)
DOI：10.1016/j.jcat.2020.11.020
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.11.020
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