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ACS Catalysis：碳包覆Mn3O4纳米立方体增强过硫酸盐活化的可重复利用和电子转移的研究

Nanoyu
2020-12-04



在环境修复中，锰氧化物和碳材料都是过硫酸盐（PS）高级氧化过程中理想的催化剂。然而，锰氧化物的重复利用率较低，而碳材料则面临催化效率有限的问题。

有鉴于此，为了充分利用两种材料的优点，避免各自的缺点，湖南大学汤琳教授设计了具有规则纳米立方体结构的碳包覆Mn3O4复合材料（Mn3O4/C）来活化PS去除有机物，并对其催化过程进行了深入的研究。

文章要点

1）在400 °C，前驱体（葡萄糖/KMnO4）为0.5的条件下制备的Mn3O4/C催化剂具有最好的催化性能，同时由于外碳层的保护，催化剂具有良好的重复使用性能。


2）实验结果和密度泛函理论计算结果显示，PS与Mn3O4/C界面之间存在范德华相互作用和部分强吸引，而内部Mn3O4能增强PS与碳壳之间的电子传递，且含羟基（C−OH）的碳层缺陷边缘可作为PS活化的活性中心。此外，自由基氧化(SO4·−，·OH)和非自由基氧化（1O2）都参与了2，4-二氯苯酚的降解，其中·OH占主导地位。


本研究不仅为污染物的降解提供了一种很有前景的催化剂，而且通过实验和模拟相结合的方法，为今后PS的活化机理研究拓展了研究思路。

 

Yani Liu, et al, Origin of the Enhanced Reusability and Electron Transfer of the Carbon-Coated Mn3O4 Nanocube for Persulfate Activation, ACS Catal. 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c04049

https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c04049




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