李金林/王立/王野 Nature Commun.：ε-碳化铁在实际费-托合成条件下的稳定化

Nanoyu

2020-12-04

费-托合成技术（FT）是替代石油路线将煤、天然气、生物质等含碳资源经合成气转化为清洁液体燃料和高附加值化学品的最佳途径和发展方向之一，因此用于FT的高效催化剂的开发近年来引起了人们的广泛关注。

铁基催化剂因价格低廉、可适用于不同的合成气氢碳比和反应条件、可生产低碳烯烃和高附加值含氧化合物等优点，广泛用于工业费-托合成。ε-碳化铁（ε-Fe2C）被认为是FT合成中最活跃的铁相，然而，ε-Fe2C在实际FT反应条件下（超过523 K），很难保持稳定。

近日，中南民族大学李金林教授、王立副教授和厦门大学王野教授报道了一种石墨烯层限域的ε-Fe2C费-托合成催化剂，该催化剂在高温工业费-托合成反应条件下表现出优异的催化活性和稳定性。

 本文要点

要点1. 研究发现，当ε-Fe₂C被约束在石墨烯层内（ε-Fe2C@石墨烯）可以在523K-613 K内稳定其亚稳态相，并用于FT合成。在613K时，Fe的时间产率（FTY）达到1258 μmol_COg_Fe^-1 s^-1。相比于活性炭负载的铁基催化剂，在实际FT反应条件下，ε-Fe2C@石墨烯催化剂具有极高的稳定性。

要点2. 密度泛函理论（DFT）计算表明，石墨烯层限域效应有助于稳定ε-Fe2C物相结构，抑制了ε-Fe2C的相变和积碳，从而保持了ε-Fe₂C在高温FT反应条件下的高稳定性。另一方面，在常规FT催化剂上进行FT合成时，Fe_xC颗粒容易发生相转化和积碳，而石墨烯层限域效应也能够有效抑制铁基FT催化剂的积碳。

研究工作为合成高活性、高稳定性的铁基FT催化剂提供了一种很有前途的策略，也为研究纯亚稳相碳化铁的FT反应提供了机遇。

Lyu, S., Wang, L., Li, Z. et al. Stabilization of ε-iron carbide as high-temperature catalyst under realistic Fischer–Tropsch synthesis conditions. Nat Commun 11, 6219 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-20068-5

https://doi.org/10.1038/s41467-020-20068-5