ACS Catalysis：稀土和过渡金属共掺杂的CeO2催化剂用于超稳定高活性CO氧化

Nanoyu

2020-12-04

对于各种反应来说，除了具有高活性外，设计具有良好稳定性的催化剂同样至关重要。

近日，韩国浦项科技大学Jeong Woo Han报道了以CeO₂催化剂作为CO氧化反应的模型，合理设计出了一种高活性的超稳定催化剂Ce_1−x(TM, RE)_xO_2−δ（TM = Cu, RE= La, Sm）。

文章要点

1）研究人员对CeO₂进行了稀土（RE）和过渡金属（TM）的共掺杂（(RE, TM) co-doped CeO₂，(RE, TM)-DC）。稀土掺杂剂通过抑制烧结来稳定催化剂，以防止催化剂失活。TM掺杂剂通过促进催化剂表面缺陷的形成增加了活性。

2）原位XRD、STEM、STEM- eds、XPS表征结果表明，(RE, TM)-DC显著抑制了热处理后颗粒的生长，同时没有引起相变。在900 ℃热处理条件下，(RE, Cu)-DCs保持了较高的活性，而Cu- DC则失去了较高的初始活性。此外，XPS、原位漂移和活性试验表明，活化能对C_SD有很强的依赖性。同时XPS、原地XRD、原位漂移、活性测试以及分析和DFT（E_vf、E_Cu,seg、E_ads、E_S、反应谱）理论计算结果表明，REs所带来的表面稳定性显著控制了热处理下C_SD（Ce³⁺(%)）的变化。

3）基于以上综合分析结果，研究人员设计了最佳催化剂（(20% La, 1% Cu)-DC），以最大程度地提高Cu的催化活性和RE的表面稳定。CO氧化循环的稳定性测试表明，（20% La, 1% Cu)-DCs在比之前报道的任何条件都苛刻的反应条件下，约700h后，CO转化率超过86.5%。

研究工作通过合理的设计，系统地制备了具有超稳定、高活性(La, Cu)-DC催化剂，为许多应用领域的二氧化铈催化剂失活提供了解决方案。

Hyung Jun Kim, et al, Design of an Ultrastable and Highly Active Ceria Catalyst for CO Oxidation by Rare-Earth- and Transition-Metal Co-Doping, ACS Catal. 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c03386

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03386