Angew：Omega分子筛中的Cu物种表征

纳米技术

2020-12-09

将甲烷通过氧气氧化，直接转化为甲醇的过程具有较高挑战，同时在利用甲烷中非常重要。目前，通过多步的化学反应循环使用含Cu的分子筛能够将甲烷转化为甲醇，但是该反应中的产量较低，远未达到实际应用的要求。如果将催化剂的活性位点结构阐明，将有效的促进高活性催化剂的设计。有鉴于此，瑞士苏黎世理工大学Jeroen A. van Bokhoven等报道了通过X射线粉末衍射、描述Cu-omega分子筛（MAZ）中的高活性Cu位点进行定量和空间分布情况。首次实现了对非-Cu的氧簇结构进行详细的结构解析，为设计高活性甲烷转化制备甲醇的催化剂提供经验和指导。

本文要点：

（1）

Cu-omega分子筛催化剂是目前选择性最好、甲醇产量最高的分子筛体系，通过相关X射线表征，对分子筛拓扑结构中的在特定位点形成高浓度的稳定成对[CuOH]⁺单体物种。在X射线粉末衍射数据方法，对骨架外的Cu基物种分布、占据位点情况进行分析，从而首次对分子筛结构中的高活性Cu物种和分布情况进行表征。

（2）

此外，本文为Cu基物种在其他非分子筛基底中的应用提供经验和理论支持，从而为开发新一代甲烷转化合成甲醇催化剂提供指导。

参考文献

Amy Knorpp, Ana B. Pinar, Christian Baerlocher, Lynne B. McCusker, Nicola Casati, Mark A. Newton, Stefano Checchia, Jordan Meyet, Dennis Palagin, Jeroen A. van Bokhoven*, Paired copper monomers in zeolite omega: the active site for methane‐to‐methanol conversion, Angew. Chem. Int. Ed. 2020

DOI: 10.1002/anie.202014030

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202014030