ACS Catal：Ag界面甲醇部分氧化反应气相/界面吸附现场表征

纳米技术

2020-12-16

在异相催化反应中，越来越多的研究开始使用operando表征技术，从而能够更好的消除超高真空表征过程中和实际操作中的区别进行理解，目前大多数Operando表征实验主要关注于对催化反应界面、界面上担载物种的表征，因此美国桑迪亚国家实验室Jonathan H. Frank等报道了通过近界面的光学、质谱表征技术，从而实现了原位可视观察并探测Operando反应过程中气相物种、温度分布情况。

本文要点：

（1）

对Ag催化剂界面上的甲醇部分氧化反应进行表征，在温度在150~410 ℃区间内和600 Torr压力条件中进行测试。通过平面激光器诱导产生荧光，对反应中生成的甲醛进行二维成像，对催化剂在不同流动条件中催化剂的边界变化情况，通过Raman散射成像光谱为产物中的甲醇、氧气、氮气、甲醛、水蒸气等分子进行成像。

（2）

通过近界面分子束质谱表征光谱法对各种物种的气态物种方便的进行表征，通过表征气态的CH₃·、CH₃O·自由基，二甲醚、乙醛、甲酸甲酯等微量产物，为理解甲醇的部分氧化反应催化机理提供方法和手段。

（3）

通过将以上的技术结合，为反应中生成的气相物种、催化剂表面物种之间建立联系，为异相催化反应微动力学过程研究提供方法和经验。

参考文献

Bo Zhou, Erxiong Huang, Raybel Almeida, Sadi Gurses, Alexander Ungar, Johan Zetterberg, Ambarish Kulkarni, Coleman X. Kronawitter, David L. Osborn, Nils Hansen, and Jonathan H. Frank*, Near-Surface Imaging of the Multicomponent Gas Phase above a Silver Catalyst during Partial Oxidation of Methanol, ACS Catal. 2021, 11, XXX, 155–168

DOI: 10.1021/acscatal.0c04396

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04396