马丁JACS：原子分散的Ni/α-MoC催化剂用于甲醇/水制氢
Nanoyu
甲醇−水重整是固定式和移动式氢气生产/运输的一种很有前途的解决方案。开发具有足够高活性、选择性和稳定性的廉价催化剂用于甲醇/水制氢仍然具有挑战性。
近日，北京大学马丁教授，国科大周武教授，中科院山西煤炭化学研究所Rui Gao报道了一种新型Ni/α-MoC催化剂可在低于240 °C的水溶液中以高活性和选择性有效催化甲醇重整反应。
文章要点
1）研究人员通过连续的NH3氨化和CH4/H2还原处理由MoO3制备出α-MoC。然后在Ar保护下，采用湿法浸渍法将Ni前体沉积在刚合成的α-MoC载体上。在CH4-H2混合物流中于590 °C进行渗碳活化后，获得了Ni/α-MoC催化剂。
实验结果显示，在优化条件下，2% Ni/α-MoC催化剂的产氢速率是传统贵金属催化剂2% Pt/Al2O3的6倍左右。
2）研究发现，Ni通过碳桥键以原子方式分散在α-MoC上，在碳化物表面形成形成Ni1-Cx 基序。Ni1-Cx 基序可以有效地稳定α-MoC衬底上孤立的Ni1位点，从而实现最大化的活性位点密度和高结构稳定性。此外，Ni1-Cx 基序与α-MoC之间的协同作用可产生有效的界面结构，用于水分解，甲醇活化以及具有兼容活性的连续重整过程。
参考文献
Lili Lin, et al, Atomically Dispersed Ni/α-MoC Catalyst for Hydrogen Production from Methanol/Water, J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI: 10.1021/jacs.0c10776
https://dx.doi.org/10.1021/jacs.0c10776
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