ACS Catalysis:Cu-丝光沸石用于甲烷和水蒸气连续合成甲醇
Nanoyu
2021-01-08
将甲烷一步转化为甲醇是化学家梦寐以求的一种反应。近日，韩国亚洲大学Eun Duck Park，浦项科技大学Jeong Woo Han报道了利用Cu(II)交换的丝光沸石（MOR）在温和条件下采用蒸气将甲烷连续直接转化甲醇。
文章要点
1）研究人员将Na-MOR（Si/Al=9，Tosoh Corp.）、H-MOR（Si/Al=7.5，9和15，Tosoh Corp.）和脱铝H-MOR（Si/Al=25和35）等不同丝光沸石与具有不同摩尔浓度的醋酸铜溶液进行离子交换，制备出x%Cu-MOR(Y)，其中x和y分别表示丝光沸石中Cu的wt%和Si/Al比。
2）研究发现，甲醇产率与Si/Al比、Cu/Al比、Brnsted酸位点的存在以及进料中O2浓度有关。Cu-H-MOR和Cu-Na-MOR具有接近的甲烷转化率，但前者具有更高的甲醇选择性。此外，在一定的Si/Al比下，甲烷转化率随Cu/Al比的变化呈火山型曲线，而甲醇选择性随Cu/Al比的增加而降低。结合密度泛函理论（DFT）计算，研究人员发现，双核铜物种比单核铜物种具有更高的活性，同时氧化铜团簇更有利于整体氧化。
参考文献
Yu Ri Jeong, et al, Continuous Synthesis of Methanol from Methane and Steam over Copper-Mordenite, ACS Catal. 2021
DOI: 10.1021/acscatal.0c04592
https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c04592
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