ACS Catal：葡萄糖Sn-β分子筛上的生物质转化现场表征研究

纳米技术

2021-01-14

Lewis酸性硅酸盐能够将葡萄糖转化为工业界感兴趣的生物分子，比如乳酸甲酯和乙醇酸乙烯甲酯等。虽然近些年键相关研究得到较好的发展，尤其是其反应中的机理、主要过程，该类型反应中的基元反应、催化剂失活等过程仍未得到比较好的理解，此类问题是由于缺少合适的光谱学表征手段在催化反应过程中进行原位表征所导致，有鉴于此，伦敦帝国理工学院Ceri Hammond等报道了在连续型流动反应过程中对Sn-β、Hf-β型Lewis酸性硅酸盐分子筛底物上进行葡萄糖分子的催化转化，通过operando UV-Vis表征技术进行表征。

本文要点：

（1）

通过原位的UV-Vis表征，发现了在不同催化反应过程中（＜150 ℃，＜25 bar）的瞬态吸收变化情况，从而对葡萄糖分子的转化反应情况进行表征。

（2）

此外，通过高场¹H-¹³C HSQC NMR表征、动力学交叉实验，对Sn-葡萄糖之间的相互作用情况进行表征和理解，并且区分其中的产物种类。通过Operando UV-Vis表征方法对Sn-β分子筛的失活过程、以及催化剂的失活对葡萄糖分子的转化过程影响进行理解。

（3）

总之，作者发现葡萄糖转化过程中催化剂的失活不均匀，不同反应中的催化剂失活速率相互区别，从而对改善催化反应选择性提供经验和理论支持。

参考文献

Luca Botti, Sebastian Meier, and Ceri Hammond*, Mechanistic Studies of Continuous Glucose Upgrading over Lewis Acidic Silicates by Operando UV–Vis and HSQC NMR, J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/acscatal.0c03638

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03638