ACS Catal：Ru1Con单原子催化剂低温费托合成

纳米技术

2021-01-29

费托合成是由天然气、煤、生物质合成气出发合成液体燃料、精细化学品的重要催化过程，但是目前探索高催化活性的催化剂、理解催化反应机理仍具有非常高的难度。有鉴于此，中国科学院上海高等研究院王宇、山西煤炭化学研究所陈建刚、清华大学李亚栋等报道了一种Ru₁Co_n单原子合金（SAA）催化剂，该催化剂由分离的单个Ru原子通过二维限域方法修饰在Co纳米粒子表面，在150 ℃低温FTS催化活性中展示了显著提高的活性（2.6 mol_co mol_M^-1h^-1）、更高的长链烷烃选择性（C₅₊：86.0 %）。

本文要点：

（1）

通过LDH阳离子插嵌、2D限域策略，将单原子Ru修饰在Co纳米粒子上合成Ru₁Co_n催化剂，通过AC-HAADF-STEM表征催化剂。

（2）

通过一系列in situ实验（PXRD、XPS、ETEM、XAFS、CO吸附FTIR）、催化剂测试、DFT计算等方法，揭示了在Ru₁Co_n SAA催化剂中的Ru单原子位点比纯Ru、Co催化剂的界面产生更高的催化活性，这是因为单原子Ru靠近Fermi能级附近的电子密度提高，同时C-O切断、链增长反应过程中的反应能垒降低。

（3）

本文工作展示了通过设计Ru单原子结构，进行改善FTS催化反应活性，提供更加深入的理解，发展活性更高且能够工业化的催化剂。

参考文献

Ge Meng, Jiaqiang Sun, Lei Tao, Kaiyue Ji, Pengfei Wang, Yu Wang*, Xiaohui Sun, Tingting Cui, Shixuan Du, Jiangang Chen*, Dingsheng Wang, and Yadong Li*, Ru₁Co_n Single-Atom Alloy for Enhancing Fischer–Tropsch Synthesis, ACS Catal. 2021, 11, 1886–1896

DOI: 10.1021/acscatal.0c04162

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04162