Angew.: 当流动性超过尺寸选择时:亚纳米团簇奥斯特瓦尔德熟化的加速

雨辰

2021-03-05

已证明粒径选择可抑制负载型催化纳米颗粒的奥斯特瓦尔德熟化。

有鉴于此，加利福尼亚大学Anastassia N. Alexandrova等人，研究发现，当所负载的团簇尺寸为亚纳米级且高度流动时，例如金红石TiO₂(110)表面的Pt团簇，这种范式就会被打破，现有的烧结理论需要修正。

本文要点

1）在具有催化作用的温度（即700 K）下，亚纳米团簇热组装了许多低能量亚稳定异构体。由于这些异构体均具有不同的几何和电子结构，因此形成和离解能（代替表面能）不同，尽管选择了尺寸，但奥斯特瓦尔德熟化并未受到抑制。

2）在多分散的团簇体系中，亚稳物质的烧结加速作用虽然减弱，但仍然存在。最后，提出了一种竞争性的烧结途径理论，该理论在原子水平上描述了所发现的特定尺寸的烧结行为。

3）明确考虑了单体迁移的动力学，而离解动力学是从BEP关系式近似而来的，测试了该关系式，发现对当前问题成立。

参考文献：

Borna Zandkarimi et al. When Fluxionality Beats Size Selection:  Acceleration of Ostwald Ripening of Sub‐Nano Clusters. Angew., 2021.

DOI: 10.1002/anie.202100107

https://doi.org/10.1002/anie.202100107