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JACS：氰胺修饰氮化碳改善光催化性能

纳米技术
2021-03-18


氮化碳的异相催化反应在光催化领域具有广泛优势，比如较强的光吸收能力、可调控的能带结构、催化剂大规模制备等优势。但是氮化碳催化剂的性能由于电荷的快速复合受到抑制，对光驱动界面电荷复合机理的理解仍比较缺乏。此类缺陷是由于复杂光物理学过程，氧化/还原反应速率异步，该催化反应中的氧化还原反应通过电子阱而非激发态驱动。有鉴于此，哈佛大学Daniel G. Nocera等报道发现氰胺修饰的粒径合适氮化碳材料中三重激发态得到改善，改善了激发态实现了寿命延长，能够实现驱动光催化氧化还原加氢酰胺化反应。

本文要点：

（1）

通过调控CNx纳米粒子的粒径，氮化碳材料的氧化-还原光化学反应能够进行平衡，能够实现氧化还原中性的闭环光催化循环反应。本文给出了一种三重激发态光化学方法，为丰富此类材料的光催化能量转移、电子转移过程提供方法。

（2）

通过将粒径优化，三重态的寿命得以改善，因此有助于扩散淬灭相关的光催化反应。本文研究结构为将CNx异相光催化剂替换分子光氧化还原催化剂用于光催化反应提供经验。同时，本文研究结果揭示了合适粒径CNx催化剂能够实现改善的三重态，很好的丰富了光化学相关能量、电子转移催化过程。

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参考文献

Adam J. Rieth, Yangzhong Qin, Benjamin C. M. Martindale, and Daniel G. Nocera*, Long-Lived Triplet Excited State in a Heterogeneous Modified Carbon Nitride Photocatalyst, J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/jacs.0c12958

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c12958




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