Nature Chemistry：介导碱性过氧化氢氧化及三重态与单重态氧形成的机理
先知报道
2021-03-19
非质子碱金属-氧电池在有效地进行化学反应时面临两个主要障碍：形成的碱金属超氧化物/过氧化物的绝缘性和由高活性的单态氧(1O2)引导的寄生反应。氧化还原介质被认为是提高可充电性的关键。然而，目前还不清楚它们是如何影响1O2的形成的，从而阻碍了改善它们的策略。有鉴于此，奥地利格拉茨技术大学的Stefan A. Freunberger等研究人员，揭示了介导碱性过氧化氢氧化及三重态与单重态氧形成的机理。
本文要点
1）研究人员阐明了介导过氧化物和超氧化物氧化的机制，并解释了氧化还原介质如何增强或抑制1O2的形成。
2）研究表明，电荷从过氧化物氧化到超氧化物中间体开始，氧化还原电位在~3.5V与Li/Li+驱动超氧化物氧化生成1O2，而歧化作用总产生1O2。
3）研究人员发现抑制1O2需要氧化的速度比歧化生成1O2的速度快。随着驱动力的增加，氧化速率降低，形成一个最大速率区域。
参考文献：
Yann K. Petit, et al. Mechanism of mediated alkali peroxide oxidation and triplet versus singlet oxygen formation. Nature Chemistry, 2021.
DOI：10.1038/s41557-021-00643-z
https://www.nature.com/articles/s41557-021-00643-z
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