浙大/上海药物所这篇Nature，很快乐！！！窦士学、邵宗平、余家国、邱介山、王焕庭、严锋等成果速递丨顶刊日报20210402
纳米人
2021-04-05
浙大Nature：探索幸福与快乐的源泉
血清素、多巴胺、内啡肽，是人类快乐最重要的三种物质。血清素，又名5-羟色胺 (5-HT)，被称为“快乐激素”。血清素是如何让人产生幸福感？这个生物学机理一直没有破译。有鉴于此，浙江大学张岩研究员团队与上海药物研究所徐华强研究员和蒋轶研究员等人合作，成功解析了不同化学物质和多种血清素受体亚型的精细三维结构，并详细阐述了血清素和化学药物在人体内发挥作用的机制，对药物开发选择精准靶标具有积极作用。（来源：浙江大学新闻网）
https://www.nature.com/articles/s41586-021-03376-8
1. Nature Commun.: SrRuO3-PbTiO3界面中的拓扑电子结构
薄膜中的不常见霍尔电阻通常和Skyrmion等自旋结构有关，近期人们在SrRuO3异质结构中发现霍尔磁滞回线，因此人们开始对这种霍尔电阻产生的原因产生质疑。有鉴于此，英国华威大学M. Alexe等报道了构建SrRuO3-PbTiO3双层异质结构（铁磁-铁电结构），在该体系中发现产生霍尔磁滞现象，这种现象通常归结于拓扑霍尔效应、Skyrmion导致。
1）在场依存磁力显微镜（field dependent Magnetic Force Microscopy）实验中发现两种周期性变化的手性自旋结构。当处于零场摆线相位中，在应该表现为“拓扑结构”霍尔效应的区域中表现为‘double-q’ 结构非公度自旋晶体结构相，而未出现拓扑霍尔相。当样品中达到饱和，double-q’相转变为铁磁切换状态，同时“类拓扑”相消除。2）通过扫描隧道显微镜、DFT计算对观测发现的界面反演对称破缺现象进行解释，验证了该体系中关键之处通过界面Dzyaloshinskii–Moriya相互作用。Seddon, S.D., Dogaru, D.E., Holt, S.J.R. et al. Real-space observation of ferroelectrically induced magnetic spin crystal in SrRuO3. Nat Commun 12, 2007 (2021).DOI: 10.1038/s41467-021-22165-5https://www.nature.com/articles/s41467-021-22165-5
2. Nature Commun.：单层1T-NbSe2超晶格中的Mott Hubbard能带
Mott绝缘体、电荷密度波CDW（charge density waves）的理解对于基础物理学、发展器件而言非常重要，但是目前人们仍未对Mott绝缘体、电荷密度波之间的关系实现很好的理解，尤其是对于2D材料。有鉴于此，北京理工大学刘立巍等报道了通过扫描隧道显微镜/光谱对单层1T-NbSe2材料进行表征，对Mott的上Hubbard能带（UHB）能量进行研究。1）器件基本结构。在担载于SiC基底表面的双层石墨烯上，通过MBE方法生长高品质大面积1T-NbSe2（单个面积达到140 nm），用于实现高分辨率观测Mott UBH和CDW图案的关系。2）发现电荷密度波中心处的dz2轨道与自旋极化UHB能带的分布在空间上来看互相远离。此外，UHB在除了经典的CDW图案之外，还表现√3×√3 R30°周期性排列图案。在1T-NbSe2的Mott能带的可见深能带区发现类似CDW结构，基于以上发现作者对单层2D体系中的相关整体性电子结构产生了一些新发现。Liu, L., Yang, H., Huang, Y. et al. Direct identification of Mott Hubbard band pattern beyond charge density wave superlattice in monolayer 1T-NbSe2. Nat Commun 12, 1978 (2021).DOI: 10.1038/s41467-021-22233-whttps://www.nature.com/articles/s41467-021-22233-w
3. 王焕庭EES综述：贵金属单原子在热催化、电催化和光催化中的应用
贵金属以其独特的本征性质和不可替代的催化活性在催化领域得到了广泛的应用。然而，考虑到贵金属的稀缺性和高成本，最大限度地提高贵金属的催化效率对于社会追求可持续能源至关重要。近年来，具有规整结构的贵金属单原子催化剂（NMSACs）以其最高的原子利用率（100%）、独特的活性中心以及高的催化活性和选择性受到了广泛的关注。近日，澳大利亚莫纳什大学王焕庭教授综述了NMSACs在催化应用方面的最新进展。1）作者首先综述了NMSACs的各种制备策略（湿化学、物理化学沉积、光化学、高温热解、电偶置换和其他策略），重点研究了如何在合适的衬底上有效地稳定单个贵金属原子，以防止它们的迁移和聚集。2）作者随后提出了一些先进的表征技术（像差校正扫描透射电子显微镜（AC-STEM）、X射线吸收光谱(XAS)、STM、XPS、NMR），以在原子水平上精确探测贵金属活性中心，这是研究NMSACs结构的关键。3）在此基础上，作者对不同类型的NMSACs在热催化（作为最广为人知的催化类别之一，由于其高效率和适用于大规模生产，通常应用于常规工业过程（水煤气变换（WGS）反应、选择性加氢和脱氢重整反应以及其他反应））、电催化（氧还原反应（ORR）、析氧反应（OER）、析氢反应（HER）、CO2还原（CO2RR）、氮还原（NRR）和甲醇/甲酸的电氧化））和光催化（析氢、CO2还原以及其他光催化反应）等方面的应用进行了总结，重点总结了NMSACs的构效关系和催化机理。4）作者最后提出了NMSACs研究仍存在的挑战和未来的研究方向主要包括：i）根据载体特性选择合适的金属前驱体；ii）通过加强金属-载体相互作用稳定合适载体上的单原子；iii）提高贵金属负载量，平衡催化剂活性与负载量的关系，有效地防止孤立金属原子的聚集，获得理想的催化性能；iv）在载体上引入缺陷、空位或杂原子掺杂剂作为捕获金属前驱体的锚定位置；v）采取有效措施，实现规模化生产和实际应用。F. Zhang, Y. Zhu, Q. Lin, L. Zhang, X. Zhang and H. Wang, Noble-metal single-atoms in thermocatalysis, electrocatalysis, and photocatalysis, Energy Environ. Sci., 2021https://doi.org/10.1039/D1EE00247C
4. AM综述：MOF中的能量转移用于光催化、荧光传感
在MOF中激发态能量转移对于光催化、荧光传感中非常重要，在光催化中MOF的光吸收天线吸收光能量，从而能够从较高的面积中收集能量、并且将能量转移到催化剂中心位点，有效的提高催化反应活性，这种过程类似自然界中的光合成。在荧光检测领域中，MOF骨架结构中的激发态当接触淬灭分子，能够产生放大的荧光淬灭效应，导致单个淬灭分子能够同时淬灭多个激发态，提高了响应强度。有鉴于此，厦门大学汪骋等报道了MOF作为一种新型光催化、传感平台，通过结构上的调控实现对能量传输速率、方向的控制，为激发态调控提供了非常有效的平台。1）MOF材料中能量传递的控制。比如通过调控发光团之间的偶极方向改善MOF中的能量转移过程。2）能量传输在光催化中的作用、能量传输在荧光检测中的作用。对于具有较高催化活性的位点而言，不仅需要对催化活性中心进行设计，同时需要对光吸收进行设计。通过对MOF材料进行设计，提高MOF骨架结构中的能量转移、激发态运动和转移，实现放大荧光检测能力。3）总结。MOF材料中的能量转移在多种潜在领域中具有应用前景，通过调控发色团之间的距离、排列情况，能够改善能量转移情况。单重激发态比三重激发态的能量转移更迅速，但是三重激发态的寿命更高。对能量转移过程的理解有助于设计高性能的光吸收材料结构。比如COF、HOF等新型结构能够用于设计和构建高效率能量转移系统。Zhiye Wang, Cheng Wang*, Excited State Energy Transfer in Metal‐Organic Frameworks, Adv. Mater. 2021, 2005819.DOI: 10.1002/adma.202005819https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202005819
5. AM: 一种生物启发的弹性水凝胶，用于太阳能驱动的水净化
进入21世纪，全球对清洁和安全用水的需求将继续增长。展望未来，缺乏清洁水威胁人类健康并使宝贵的能源资源紧张，这种情况将随着气候变化而恶化。因此，未来从受污染源生产饮用水迫在眉睫。有鉴于此，普林斯顿大学Rodney D. Priestley教授等人，受自然界的启发，开发了一种太阳能吸收剂凝胶（SAG）以使用自然阳光从污染的水源中净化水。1）SAG由弹性热响应性聚（N-异丙基丙烯酰胺）（PNIPAm）水凝胶，光热聚多巴胺（PDA）层和藻酸钠（SA）网络组成。SAG的生产很容易；所有处理都是基于水的，并且在室温下进行。2）值得注意的是，SAG可以仅使用阳光就能从各种含有小分子，油，金属和病原体的污染储水池中净化水。SAG依靠太阳能在较低的临界溶解温度下驱动亲水/疏水相转变。3）SA层改善了SAG的除盐性能。SAG技术的操作很容易：将SAG浸入受污染的水中后，会吸收大量的清洁水，同时会排斥盐，生物制剂，油脂和其他污染物。由于净化机制不需要能源密集型的的水蒸发过程，因此是被动式太阳能净水率中最高的。总之，该工作对于可持续生产清洁水以改善人类生活质量可能具有革命性意义。Xiaohui Xu et al. A Bioinspired Elastic Hydrogel for Solar‐Driven Water Purification. Advanced Materials, 2021.DOI: 10.1002/adma.202007833https://doi.org/10.1002/adma.2020078336. AM：氮掺杂的介孔中空碳球负载的铂单原子用于促进电催化析氢活性金属-载体相互作用（EMSI）可以诱导金属与载体之间的电子转移，调节载体金属的电子态，优化中间物种的还原，在催化反应中起着至关重要的作用。近日，武汉理工大学余家国教授，台湾大学Hao Ming Chen报道了通过强EMSI对氮掺杂的介孔碳球负载的铂单原子（Pt1/ NMHCS）电子结构进行了调节。1）实验结果显示，Pt1/NMHCS复合材料具有比纳米颗粒（PtNP）对应物和商用20 wt% Pt/C更出色的电催化析氢反应（HER）活性和稳定性，在10 mA cm2的电流密度下具有40 mV的低过电位，在50 mV下具有2.07 A mg-1Pt的高质量活性，在300 mV下，具有20.18 s-1的高周转频率，以及在酸性电解质中的优异耐久性。2）详细的光谱表征和理论模拟表明，独特的N1-Pt1-C2配位结构中的强EMSI效应显著调整了Pt 5d态的电子结构，促进了吸附质子的还原以及H−H偶联，从而实现了类Pt HER活性。这项工作为精确设计高HER活性、高耐久性的Pt单原子基电催化剂提供了一条有效途径。Panyong Kuang, et al, Pt Single Atoms Supported on N-Doped Mesoporous Hollow Carbon Spheres with Enhanced Electrocatalytic H2-Evolution Activity, Adv. Mater. 2021DOI: 10.1002/adma.202008599https://doi.org/10.1002/adma.202008599
7. Nano Energy: 碳材料促进的微波化学：从相互作用机理到纳米材料制造
外部微波场与碳材料之间的多重相互作用，通过在有限空间中构建均匀的热室或局部热微环境，来触发热催化和转化反应，为功能材料工程和制造提供了一种替代和有前景的技术。有鉴于此，大连理工大学邱介山教授和于畅教授等人，综述了近年来国内外有关碳添加剂的微波化学研究进展，重点介绍了碳添加剂的相互作用机理、影响因素/关键参数以及从纳米尺度到较大尺度的先进材料的制造技术。并对该领域面临的挑战和发展前景进行了评述。1）具体地，详细介绍了碳材料作为微波加热介质和热点/电弧等离子体发生器驱动和促进热化学反应的研究进展。还对作为微波前驱体的碳材料进行了综述，这有助于制备具有针对性和多功能的新型微波前驱体材料提供参考。2）由于微波加热的关键特征（例如，均匀加热，容积加热，快速加热和选择性加热），与常规方法相比，它已被证明是制造和加工碳材料的最有效途径之一。相应地，由于其显着且可调节的理化特性，碳材料被广泛用作添加剂，以从微观和宏观的角度促进微波辅助/驱动反应和纳米材料制造的发展。从本质上讲，从微波能到末端热能和/或光能的转化过程决定了反应效率，其中碳材料可以通过积累内在能量来起到“桥”或“催化剂”的作用。3）碳材料的微波效应得益于焦耳电流和由电场分量驱动的偶极子极化。并且可以通过改变碳材料的表面性质和微/纳米结构来调节MA性质。因此，在微波的驱动下，碳添加剂引起的化学反应在材料工程中显示出独特而必不可少的优势。当碳材料用作微波吸收剂时，容易形成由热点/电弧等离子体产生的均匀加热环境或局部高温微环境，这将有助于热催化和转化过程中涉及的相应反应。大多数碳基前驱体在微波辐射下具有特殊的MA特性，可以实现自构型。Zhao Wang et al. Carbon-Enabled Microwave Chemistry: from Interaction Mechanisms to Nanomaterial Manufacturing. Nano Energy, 2021.DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106027https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106027
8. Adv. Sci.：二维WSe2薄片用于锡基钙钛矿薄膜生长
具有良好的光电性能和理想带隙的锡（Sn）钙钛矿已经成为光伏应用中有毒铅（Pb）钙钛矿的有前途的替代品。但是，通过溶液法获得高质量的锡基钙钛矿薄膜是一项挑战。香港理工大学严锋等人采用具有光滑且无缺陷表面的液体剥落的二维过渡金属二硫化碳（即MoS2，WS2和WSe2）用作旋转涂覆的FASnI3钙钛矿薄膜的生长模板，从而促进钙钛矿晶粒沿着（100）外延生长。
1）研究发现，WSe2与FASnI3的能级匹配度要比MoS2和WS2好，并且在最终的钙钛矿太阳能电池（PSC）中产生级联能带结构，这可以促进空穴提取并抑制器件中的界面电荷复合。经WSe2修改的PSC的光电转换效率高达10.47％，是基于FASnI3的PSC的最高效率之一。在二维WSe2薄片上，FASnI3钙钛矿溶液相外延生长有望在光电器件中找到广泛的应用。Wang, T., Zheng, F., Tang, G., Cao, J., You, P., Zhao, J., Yan, F., 2D WSe2 Flakes for Synergistic Modulation of Grain Growth and Charge Transfer in Tin‐Based Perovskite Solar Cells. Adv. Sci. 2021, 2004315.https://doi.org/10.1002/advs.202004315
9. AEM: 一种新型的Pd掺杂质子传导钙钛矿氧化物，可在低温下高效稳定地从氨中发电
考虑到成熟的NH3合成技术、运输和存储基础设施、NH3的高能量密度和燃料电池的高效率，氨燃料和质子传导膜燃料电池(PCFCs)技术的结合可能为未来提供一个理想的清洁能源系统。然而，NH3分解阳极的催化活性差，由于氨引起的镍粗化，由于烧结困难以及电解质的质子传导性不足而导致的快速性能下降，是由以氨为燃料的PCFC稳定和高功率发电的主要挑战。有鉴于此，南京工业大学的邵宗平教授和杨广明等人，报道了一种新型Ba(Zr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1)0.95Pd0.05O3−δ钙钛矿作为关键的阳极组件和电解质，它具有多功能性并能应对常规PCFC的大多数挑战。1）报道了一种新型的以NH3为燃料的PCFC，其优点是易于制造，氨分解反应和H2电化学氧化的活性高，优异的耐久性，易烧结和电解质的高导电性。该电池的关键是采用一种新的Pd掺杂Ba(Zr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1)0.95Pd0.05O3−δ(BZCYYbPd)钙钛矿作为PCFC的阳极和电解质的陶瓷相。2）少量Pd的掺入提高了镍系钙钛矿陶瓷阳极对NH3分解的催化活性，并由于B位阳离子缺乏和电解质烧结而增加了质子传导性。3）相应的薄膜电解质PCFC在650°C的NH3下提供的最大功率密度为724 mW cm–2，远高于未掺入Pd的类似电池（450 mW cm–2）。此外，在550°C条件下，在H2和NH3条件下工作350 h，没有观察到明显的性能衰减，这使得它在实际应用中具有很大的前景。Fan He et al. A New Pd Doped Proton Conducting Perovskite Oxide with Multiple Functionalities for Efficient and Stable Power Generation from Ammonia at Reduced Temperatures. Advanced Energy Materials, 2021.DOI: 10.1002/aenm.202003916https://doi.org/10.1002/aenm.202003916
10. AFM: 受生物启发的大面积软传感皮肤
生物有机体在复杂的环境中表现出非凡的灵活性，尤其是与工程机器人系统相比。在某种程度上，这是由于生物体能够检测到干扰并迅速做出反应。为了解决在机器人系统中快速感测这些干扰的挑战，美国卡内基梅隆大学Sarah Bergbreiter团队提出并展示了用于感应飞行中无人机干扰的大面积传感皮肤。1）传感皮肤是由嵌入大面积蒙皮的高分辨率软应变传感器，通过模块化成型工艺实现的，其特征尺寸从几十微米到0.675m不等。传感系统的电子器件使软皮肤的采样速度足以捕捉机翼上的动态载荷；2）总的来说，大面积软传感皮肤显示出高灵敏度、机械稳定性以及静态和动态测试中一致的传感结果；3）无人机飞行过程中使用软传感皮肤测试表明，传感皮肤可以捕捉小型无人机的相关飞行动力学。这些结果为大面积软传感皮肤铺平了道路，以便对各种机器人系统进行快速、鲁棒的控制。Hee-Sup Shin, Zachary Ott, Leopold G. Beuken, Badri N. Ranganathan, J. Sean Humbert, and Sarah Bergbreiter, Bio-Inspired Large-Area Soft Sensing Skins to Measure UAV Wing Deformation in Flight, Advanced Functional Materials, 2021.DOI: 10.1002/adfm.202100679https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202100679
11. ACS Nano综述：一种新兴的储能系统：先进的Na−Se电池
钠-硒（Na−Se）电池由于钠元素的储量丰富以及硒的高电导率和高体积容量而引起了人们的极大关注。目前在Na−Se电池体系中，人们已经在电极材料方面取得了一些初步进展，主要涉及Se基正极材料的设计。近日，电子科技大学王志明教授，Xiang Long Huang，加拿大国家科学研究院孙书会教授，澳大利亚伍伦贡大学窦士学院士综述了Na−Se电池的最新研究进展，包括电化学机理、面临的挑战、正极材料设计等。1）作者首先概述了Na−Se电池的电化学机理，并指出了Na-Se电池研究面临的主要挑战。然后系统地总结、分类和讨论了Se基储钠正极材料的研究进展，包括Se/C复合材料、Se/极性材料/C复合材料以及杂化SexSy合金。同时，提出了一些潜在的策略，用于改善关键的挑战和提高其电化学性能，为提高钠离子存储提供指导。2）作者展望了未来Na−Se电池有价值的研究方向，以更深入地阐明Na−Se电池的电化学机理，从而促进其在全电池性能和商业化方面的进一步发展。Xiang Long Huang：An Emerging Energy Storage System: Advanced Na−Se Batteries, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.0c10078https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c10078
12. ACS Nano：一种由摩擦电纳米发电机初始充电的超耐用高效静电感应纳米发电机循环网络用于环境能量收集
摩擦电纳米发电是一种新兴的从环境中获取低频机械能的技术，但摩擦表面之间不可避免的摩擦阻力限制了摩擦电纳米发电机（TENG）的能量转换效率和使用寿命。近日，安徽大学王佩红，Wen Zhang报道了一个静电感应纳米发电机（EING）循环网络（EICN），通过集成任意数量的EING单元来收集低频机械能。1）通过初始电荷注入（来自TENG或电源），EICN中的EING器件的平均功率密度比以前的摆动结构的TENG提高了15倍以上。即使在外部触发中断40 min后重新启动的情况下，EICN也能在90 s内恢复到稳定的最佳电输出状态，突出了该策略的良好应用可行性。2）为了展示从环境中获取大规模机械能的实际应用场景，研究人员设计了一台高性能、超低摩擦的TENG，用于EICN的初始充电注入。此外，当一个具有三个EINGs的EICN被真正的水波触发时，成功为便携式电子器件供电，以实现自供电传感和远程海洋环境监测。这种EICN策略不仅可以收获低频摆动式机械能，而且经过合理的结构优化后，还具有收获旋转机械能的能力，从而为实际应用中的大规模蓝光能量收集提供了一个很好的候选方案。Pinshu Rui, et al, Super-Durable and Highly Efficient Electrostatic Induced Nanogenerator Circulation Network Initially Charged by a Triboelectric Nanogenerator for Harvesting Environmental Energy, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.0c10840https://doi.org/10.1021/acsnano.0c10840
