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ACS Catal:KOH活化N、S共掺杂石墨烯实现自由基氧化机理控制

纳米技术
2021-04-08


澳大利亚阿德莱德大学段晓光、天津大学彭文朝等报道了对N、S共掺杂石墨烯通过ZnCl2、KOH、CO2进行活化,从而在石墨烯中引入不同结构缺陷同时实现了各种功能化,这种修饰的碳基催化剂能够通过活化过氧单硫酸钾盐用于降解苯酚。N、S共掺杂的石墨烯表现比N掺杂石墨烯更高的催化活性,同时KOH活化的N、S共掺杂石墨烯进一步改善氧化反应活性。

本文要点:

(1)

反应机理。通过自由基淬灭、电化学表征、ESR等表征,发现N掺杂石墨烯在催化反应中以非自由基过程将过氧单硫酸钾活化;

对于N、S共掺杂石墨烯,催化反应转变为以自由基主导的SO4·-、·OH氧化反应进行;

通过KOH活化N、S-共掺杂石墨烯,能够促进生成两种自由基物种的过程,同时还生成了另外一种超氧离子自由基O2·-,通过这种过程,在降解过程中实现了更深入的有机分子降解反应。

(2)

催化剂修饰的意义与非自由基氧化反应过程相比,自由基氧化反应包括从O2·-转化生成单线态O2该自由基氧化反应能够在体相溶液相中发生,从而抑制碳基催化剂的降解,更好的提高催化剂的结构稳定性

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参考文献

Xintong Li, Jun Wang, Xiaoguang Duan*, Yang Li, Xiaobin Fan, Guoliang Zhang, Fengbao Zhang, and Wenchao Peng*, Fine-Tuning Radical/Nonradical Pathways on Graphene by Porous Engineering and Doping Strategies, ACS Catal. 2021, 11, 4848–4861

DOI: 10.1021/acscatal.0c05089

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c05089

 




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