ACS Catal：高担载量Ag单原子/氮化碳用于高选择性苯乙烯环氧化

纳米技术

2021-04-09

环氧化反应是合成苯乙烯氧化物的有效方案，但是目前用于催化该反应的环境友好催化剂仍未得以发展。有鉴于此，中科院高能物理所董俊才、清华大学王定胜等报道了一种担载于多孔石墨型氮化碳的单原子Ag催化剂Ag₁/mpg-C₃N₄，该催化剂中的Ag₁担载量达到10.21 wt %，是迄今为止报道的最高Ag₁担载量。

本文要点：

（1）

催化剂的合成。将单氰胺加热溶解在水溶液的SiO₂分散液中，随后将水蒸干，得到担载与SiO₂的单氰胺。随后分别550 ℃中煅烧、在NH₄HF₂溶液中处理，去除SiO₂，合成得到mpg-C₃N₄。随后将mpg-C₃N₄和AgNO₃在避光条件中搅拌担载Ag，在300 ℃ N₂气氛中煅烧，得到Ag₁/mpg-C₃N₄。

（2）

催化剂结构。Ag₁取代mpg-C₃N₄中的N原子位点，形成了Ag₁-C₂N₁结构催化位点。

催化性能。该催化剂在苯乙烯环氧化反应中达到优异的转化率（96 %），选择性达到81 %。该催化性能比以往报道的Ag纳米粒子/mpg-C₃N₄催化性能更高。

（3）

机理。通过DFT理论计算，发现吸附超氧结构O₂物种参与催化合成环氧苯乙烯的能垒显著低于其他类型产物，从而在催化反应中实现了优异的产率和选择性。

参考文献

Shubo Tian, Chao Peng, Juncai Dong*, Qi Xu, Zheng Chen, Dong Zhai, Yu Wang, Lin Gu, P. Hu, Haohong Duan, Dingsheng Wang*, and Yadong Li, High-Loading Single-Atomic-Site Silver Catalysts with an Ag₁–C₂N₁ Structure Showing Superior Performance for Epoxidation of Styrene, ACS Catal. 2021, 11, 4946–4954

DOI: 10.1021/acscatal.1c00455

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c00455