Nature Commun.：在单层NbSe2的CDW超晶格中直接识别自旋极化电子态阵列
纳米人
2021-04-15
1. 利用扫描隧道显微镜、扫描隧道谱(STM/STS)在空间、能量尺度上的超高分辨能力研究了莫特态的上哈伯德带(Upper Hubbard Band，UHB)和CDW的
轨道之间的空间反相分布关系，阐明了单层1T-NbSe2中UHB态的能量与自旋极化特性；每个亮斑作为低功耗的信息存储点具有自旋极化特性，信息点间距为1.25 nm，自旋信息存储密度高达480 Tb/inch2。2. 更为重要的是：相对于CDW超格子，UHB态会产生局域的√3 × √3 R30°新周期，为研究二维面内自旋序，量子自旋液体等新奇量子材料的效应提供了崭新的平台。3. 此外在莫特态的带隙中探测到类似CDW超晶格的原子图案，表明CDW可以没有莫特Hubbard带的贡献而存在。为能够更好的理解CDW与莫特绝缘相之间的关系提供了新的见解。理解层状材料中的电荷密度波（CDW）与莫特绝缘体的相互关系是一项长期且极富挑战性的研究课题。这些类型的材料涉及到金属-绝缘体转变，并在未来的纳米器件中具有广阔的应用潜力。迄今为止，主要工作集中在传统块状晶体上。我们选择新型二维材料单层NbSe2体系，重新研究CDW和莫特绝缘体的关系，探索其机理和操纵方法，和在未来新型量子材料的潜在应用。基于莫特绝缘相，电荷密度波等新奇效应构建的纳米器件（例如离子场效应晶体管、电压振荡器、超快开关或存储器）在下一代纳电子学中具有广阔的应用潜力。北京理工大学刘立巍副教授、王业亮教授等通过分子束外延(MBE)技术构筑出高质量的单层1T-NbSe2纳米岛，并测量和分析其莫特绝缘、电荷密度波和自旋极化的关联效应。针对1T相不稳定这一特性，作者通过合理地控制MBE生长中Nb源、Se源的束流比、生长速率与基底温度等参数，在碳化硅外延生长的双层石墨烯(BLG/SiC(0001))衬底上生长出大面积高质量1T-NbSe2单晶薄膜(单个纳米岛的尺寸能够达到140nm以上)。图1. MBE制备的单层1T-NbSe2以及形成的SOD图案。作者利用STS获得样品表面的局域电子态(Local Density of States, LDOS)。发现LDOS中有四个重要的电子态，并随CDW图案呈现空间变化。莫特态的下哈伯德带(LHB)与价带(VB)高度杂化，被命名为V1、V2。而UHB态在不仅在空间分布上有周期性，且与CDW的成反相对应，即CDW单胞中心位处没有UHB信号，而在CDW的单胞周边位能够明显地显示出UHB信号(图2d)。结合理论计算，作者证明1T-NbSe2为莫特绝缘体，UHB的能量在+0.2 eV位置，并且为自旋极化态。图2. 单层1T-NbSe2电子结构的空间分布研究。为了进一步研究电子态的空间分布，作者研究了1T-NbSe2的不同空间位置的STS点谱以及不同偏压下的STM图像，发现在UHB能量下，STM图像在CDW的top位点(图3d，黄点)处于凹陷状态，总体呈现明亮的花瓣状图像，与图2d的线谱结果吻合。此外，图像显示UHB态存在局域的超周期(图3e)，相对CDW超周期形成局域的√3 × √3 R30°超结构，利用快速傅里叶变换FFT也能够清晰地分辨CDW和√3超周期两种斑点。通过进一步研究，作者排除了基底几何效应(如摩尔图案)、相对基底的旋转角度等因素的影响。由于理论计算证明UHB是自旋极化状态，且呈三角形晶格，该单层1T-NbSe2可以作为研究反铁磁或量子自旋液体的理想平台。图3. UHB图案的空间分布研究以及局域的UHB超周期。作者进一步探索了Mott带隙中费米能级附近的能态，发现1T-NbSe2在±50 meV内仍然能够产生清晰、有序的CDW图案。这也是首次在二维TMD同一个样品区域同时观察到莫特带隙中的残余电导态、随偏压变化的CDW图案以及原子晶格，表明该类材料的CDW可以没有莫特Hubbard带的贡献而存在。图4. 莫特绝缘体带隙中探测到的残余电导以及有序向部分有序变化的CDW图案。Liu, L., Yang, H., Huang, Y. et al. Direct identification of Mott Hubbard band pattern beyond charge density wave superlattice in monolayer 1T-NbSe2. Nat. Commun. 12, 1978 (2021).DOI: 10.1038/s41467-021-22233-whttps://www.nature.com/articles/s41467-021-22233-w
