Nano Letters：二维钯铜合金纳米枝晶用于高稳定性和选择性电化学CO2还原制甲酸盐

Nanoyu

2021-04-22

钯（Pd）是唯一能在接近零的过电位下催化电化学CO₂还原（CO₂RR）成甲酸盐的金属催化剂。不幸的是，其会受到严重副产物痕量CO中毒，并且随着过电位的增加，其稳定性和选择性开始变差。

近日，苏州大学李彦光教授，Haiping Lin报道了在十八烷基三甲基氯化铵（OTAC）存在下，通过简单的溶液反应合理地合成了一种2D双金属PdCu纳米枝晶（nd-PdCu）。

文章要点

1）研究人员通过仔细调整前驱体比例、反应温度和表面活性剂浓度等实验参数，来促进nd-PdCu中双金属纳米结构的快速面内生长并抑制其面外生长，从而使其产生独特的2D分形纳米枝晶结构。这种奇特的纳米结构具有51.0 m² g^-1的大电化学比表面积和丰富的配位不足位点。

2）实验结果显示，在0.1 M KHCO₃中，性能最佳的nd-PdCu-1即使在−0.4 V的阴极电位下也能选择性和稳定地催化CO₂RR生成甲酸，，这是先前文献报道水平所无法达到的水平。

3）密度泛函理论（DFT）计算表明，Pd与Cu的合金化使产物具有更强的抗CO表面毒害能力，同时也提高了反应选择性所必需的*OCHO中间体的吸附。

这项研究为解决用于甲酸盐生产的Pd催化剂稳定性问题提供了一种可行的策略，并有望在不久的将来找到有用的应用。

参考文献

Rui Zhou, et al, Two-Dimensional Palladium−Copper Alloy Nanodendrites for Highly Stable and Selective Electrochemical Formate Production, Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c01113

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c01113