Mater. Today综述:用于固态锂离子电池的无机电解质设计:LGPS和石榴石

固态锂离子电池(SSLB)是具有高能量密度和增强安全性的下一代储能器件。固体电解质(SSE)是提供所需的电化学性能特性的关键部件。有鉴于此,昆明理工大学梁风教授和美国阿贡国家实验室陆俊研究员等人综述了LGPS型和石榴石型锂离子导体这两种具有代表性锂离子导体的发现、合成、结构、离子传导机理和应用,旨在为今后设计和发现适合SSLB的固态锂离子电解质提供理论依据。
本文要点:
1)首先对两种典型电解质LGPS和石榴石的发现、结构、离子传导机制和稳定性进行回顾,旨在促进对SSLB的SSE设计/发现原则的理解。此外,还讨论了基于这两种电解质系统挑战策略的最新进展。
2)然存在一些阻碍其实际应用的挑战,其中包括:(i)具有足够机械强度和高离子电导率的薄SSE的设计;(ii)实施大规模生产;(iii)提高LGPS的电化学稳定性;(iv)石榴石型SSE与Li之间的界面电阻大,长期循环后Li/石榴石型电解质界面接触损失。
3)展望未来,作者建议从以下几个方面加快对晶体固体电解质的研究,即:(i)利用原子尺度表征和建模技术来理解晶体固体电解质的电化学和力学稳定性,突出对晶体固体电解质在多尺度离子输运中的基本认识;(ii)在较低温度下稳定高离子传导性的高温相;(iii)利用现有结构促进快速离子电导率,并进行新的合成/加工路线,阴离子/阳离子取代和相图研究;(iv)优化主体结构拓扑,以保持Li的协调性尽可能恒定;(v)结合DFT,基于ICSD数据库的统计学习,人工智能和机器学习,以帮助发现合适的SSE。
4)此外,还总结了解决与SSLB挑战有关的策略。考虑到固体/固体界面的相容性和稳定性,一些策略(例如纳米化、共烧结、采用复合电解质和表面涂层)是基于LGPS和石榴石SSLB的示例。为了将来实现SSLB的实际应用,推荐以下几个方面,即(i)需要了解SSE和电极之间的界面反应,动力学和稳定性;(ii)解决SSLB界面工程的简便策略是有意义的,因为低成本、可扩展的方法是实际应用的先决条件;(iii)有必要使用先进的电池架构设计和组装策略来优化SSLB的性能;(iv)重视对SSLBs力学环境的研究,对SSLBs的电化学性能有重大影响;(v)开发可靠的SSLB模型,以深入模拟涉及的所有基本物理和电化学过程。
总体而言,为深入了解SSLB中的电解质材料和界面过程的基本机理,还需要做出更多的努力,以促进高能量密度、良好稳定性和长寿命SSLB的应用。
Feng Liang et al. Designing inorganic electrolytes for solid-state Li-ion batteries: A perspective of LGPS and garnet. Mater. Today 2021
DOI: 10.1016/j.mattod.2021.03.013.
https://doi.org/10.1016/j.mattod.2021.03.013
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