Angew：利用电化学诱导的锂金属负极在不可燃磷酸盐电解质中的化学反应

Nanoyu

2021-04-30

众所周知，尽管锂金属负极为下一代电池技术带来了巨大的希望，但其目前仍然很难应用。解决这一问题的关键在于形成稳定的固体电解质界面（SEI）层。同时，为了进一步解决其潜在的安全问题，在不可燃电解质中实现这一目标至关重要。

近日，受以往在传统碳酸盐基电解质中形成稳定SEI的成功经验，美国波士顿学院王敦伟教授报道了利用一种已知的阻燃剂磷酸三乙酯（TEP）用于可逆的镀锂/剥离。

文章要点

1）其关键在于通过引入的氧在电化学还原时诱导TEP的初始分解，并生成Li₃PO₄和聚磷酸盐。重要的是，该反应是自限的，同时生成的材料可以通过抑制锂枝晶的形成来调节镀锂。结果显示，锂金属在不可燃电解质中形成了功能性SEI。

2）Li||Li对称电池的测试结果显示，其在0.5 mA cm^-2的电流密度下实现了300多次的稳定镀锂/剥离循环。此外，研究人员制备了Li-O₂和锂离子原型电池并对其进行了测试，从而进一步突出了这一策略的有效性。

3）研究人员利用用密度泛函理论（DFT）揭示了SEI的形成机理，并通过在电解质和SEI中检测到相应的产物对其进行了验证。

这项研究代表了解决大容量电化学储能技术关键安全问题的一种新方向。

参考文献

Haochuan Zhang, et al, Enabling Lithium Metal Anode in Nonflammable Phosphate Electrolyte with Electrochemically Induced Chemical Reactions, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202103909

https://doi.org/10.1002/anie.202103909