Nat. Mater.:核壳设计解锁双金属催化剂中的协同效应

当两种催化活性金属结合在一起,使其催化性能超过单金属对应物时,就会产生协同效应。这使得双金属化合物成为一类有趣的材料,用于催化各种化学过程包括,选择性氢化,氧化和电化学反应等。传统上,以一种活性金属和一种选择性金属为特征的双金属催化剂的性能是通过改变金属组成来进行优化,这往往导致两种金属的催化性能之间的折衷。
近日,荷兰乌得勒支大学Petra E. de Jongh ,Alfons van Blaaderen报道了通过设计双金属Au-Pd纳米催化剂的原子分布,在工业相关的丁二烯选择性加氢中成功实现了协同催化性能。
文章要点
1)研究人员设计了一种由涂有保护性介孔二氧化硅外壳的Au核Pd壳纳米棒(Au@Pd@SiO2 NRs)组成的模型催化剂。通过改变Pd前驱体来改变Pd壳层厚度,从而获得具有不同壳层厚度的NRs。高角度环形暗场扫描透射电镜图像显示,NRs的大小和形状是单分散的,其长度和直径分别约为70和20 nm。
2)实验结果显示,Au@Pd@SiO2 NRs具有比合金和单金属NRs高达50倍的高催化活性,同时保持了高选择性。研究发现,出色的催化活性与壳层厚度相关,这表明,不仅表面的性质,而且几个亚表层对催化性能也起着至关重要的作用。此外,研究人员利用密度泛函理论(DFT)计算揭示了这一效应。
这项研究为双金属催化剂的结构设计开辟了一条新的途径。
参考文献
van der Hoeven, J.E.S., Jelic, J., Olthof, L.A. et al. Unlocking synergy in bimetallic catalysts by core–shell design. Nat. Mater. (2021).
DOI:10.1038/s41563-021-00996-3
https://doi.org/10.1038/s41563-021-00996-3
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