ACS Catalysis：通过外加N调谐FeN4的电荷分布用于促进氧还原反应

Nanoyu

2021-05-12

原子分散的FeN₄催化剂被认为是替代贵金属Pt基催化剂用于氧还原反应（ORR）的潜在材料，但由于电荷分布的对称性，它们往往存在O₂活化动力学迟缓的问题。

近日，中南大学刘敏教授，台湾同步辐射研究中心Ting-Shan Chan报道了在FeN₄附近引入外部N，包括吡咯-N（PN）和石墨化-N（GN）作为电子受体，以调节其电荷分布，从而提高其ORR活性。

文章要点

1）理论计算表明，与引入GN和未引入GN相比，PN的引入大大增强了Fe位点上的电子再分布和局域电场。同步辐射X射线吸收光谱和X射线光电子能谱结果证实了引入PN后Fe在FeN₄位点的正电荷积累。

2）实验结果显示，所制备的FeN₄-PN在0.1 M KOH中具有出色的ORR催化性能，与可逆氢电极相比，其半波电位为0.91 V，塔菲尔斜率为58 mV decade ⁻¹。

这项工作为通过引入电荷分布中心来提高单原子催化剂的催化性能提供了指导。

参考文献

Yiyang Lin, et al, Tuning Charge Distribution of FeN₄ via External N for Enhanced Oxygen Reduction Reaction, ACS Catal. 2021

DOI: 10.1021/acscatal.0c04966

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c04966