ACS Catal：α-Mn2O3催化剂形貌、晶面调控改善甘油氧化反应

纳米技术

2021-05-14

理解和调控催化剂的晶面从而控制催化反应活性对于多元醇的选择性氧化反应而言非常重要，有鉴于此，中国石油大学周鑫、冯翔等报道合成了一系列不同形貌（八面体、结交八面体、立方体）α-Mn₂O₃晶体，随后考察了其甘油转化为乙醇酸反应的选择性氧化活性。通过考察催化反应性能，作者发现不同形貌的α-Mn₂O₃的催化活性因为（001）、（111）晶面的化学性质不同导致。

本文要点：

（1）

通过多种表征手段、DFT计算模拟，发现α-Mn₂O₃（001）晶面上的界面氧空穴是催化活性位点，在（001）晶面上含氧中间体的C-H键在氧缺陷位点能够活化，从而导致（001）晶面上具有更高的催化活性；（111）晶面能够起到避免乙醇酸过度氧化的作用，从而在反应中实现反应产物选择性改善的作用。

（2）

当α-Mn₂O₃的形貌为截角八面体结构，其中同时含有（001）、（111）晶面，催化剂的活性最好，达到0.87 mmol/(h m²)，产物中乙醇酸的选择性达到52.6 %。作者认为本文研究结果能够为设计价格合理的甘油氧化反应体系提供经验和指导。

参考文献

Hao Yan, Qi Shen, Yinghao Sun, Siming Zhao, Ruilong Lu, Mengcong Gong, Yibin Liu, Xin Zhou*, Xin Jin, Xiang Feng*, Xiaobo Chen, De Chen, and Chaohe Yang, Tailoring Facets of α-Mn₂O₃ Microcrystalline Catalysts for Enhanced Selective Oxidation of Glycerol to Glycolic Acid, ACS Catal. 2021, 11, 6371–6383

DOI: 10.1021/acscatal.1c01566

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c01566