ACS Catal：Cu-Fe/ZSM-5金属-分子筛协同催化甲烷合成甲醇

纳米技术

2021-05-22

甲烷选择性生成甲醇是一个非常重要的反应，但是该反应面临着难以实现甲醇产率/选择性的问题，尤其在于温和条件中进行反应的过程。有鉴于此，中国石油大学宋卫余、乌得勒支大学Bert M. Weckhuysen、中科院大连化物所罗文豪等报道一种金属-分子筛协同催化剂，Cu修饰Fe/ZSM-5，以H₂O₂作为氧化剂，在液相甲烷转化合成甲醇的反应过程中实现了优异的甲醇产率，达到431 mol_MeOH·mol^-1_Fe·h^-1。尤其是在Cu-Fe(2/0.1)/ZSM-5催化剂中实现了~80 %的甲醇选择性。

本文要点：

（1）

通过控制性实验、复杂的表征结合、Mössbauer谱、ESR谱，同时通过DFT计算模拟验证，发现在Cu-Fe(2/0.1)/ZSM-5分子筛中Cu物种在催化反应中起到非常关键的作用，能够促进生成·OH自由基，与·CH₃快速反应生成CH₃OH。

（2）

本文发现为设计高催化活性金属-分子筛复合催化剂用于甲烷选择性合成甲醇提供经验和指导。

参考文献

Tao Yu, Zhi Li, Lu Lin, Shengqi Chu, Yang Su, Weiyu Song*, Aiqin Wang, Bert M. Weckhuysen*, and Wenhao Luo*, Highly Selective Oxidation of Methane into Methanol over Cu-Promoted Monomeric Fe/ZSM-5, ACS Catal. 2021, 11, 6684–6691

DOI: 10.1021/acscatal.1c00905

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c00905