ACS Catal：Pd/C电催化CO2加氢还原反应机理、动力学研究

纳米技术

2021-05-29

荷兰特文特大学Sascha R. A. Kersten等报道电化学在Pd/C催化剂上CO₂还原生成甲酸盐的反应动力学，并且对多种可能的反应机理进行研究，通过比较多个参数（p_H2，p_CO2，电压）导致HCOO^-、H₂生成速率变化情况，给出了不同过电势条件中，反应速率r_HCOO^-、r_H2随着p_H2、p_CO2变化的情况。

本文要点：

（1）

作者基于α-/β-氢化物机理解释，其中α-Pd氢化物活性相能够驱动CO₂还原反应，β-Pd氢化物活性相能够生成H₂，该模型能够很好的解释实验结果，同时与相关文献结果相符。

（2）

参数化的模型进行反应预测，能够很好的对氘代同位素标记实验很好的预测。作者发现催化剂中的α-/β-氢化物晶相比例、氢化物生成速率是影响产物产率和选择性的关键。

参考文献

Martijn J. W. Blom, Wim P. M. van Swaaij, Guido Mul, and Sascha R. A. Kersten*, Mechanism and Micro Kinetic Model for Electroreduction of CO₂ on Pd/C: The Role of Different Palladium Hydride Phases, ACS Catal. 2021, 11, 6883–6891

DOI: 10.1021/acscatal.1c01325

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c01325