JACS：光反应构建Pd/TiOx型金属-基底相互作用

纳米技术

2021-06-04

强金属-基底相互作用（SMSI）是构建具有热稳定性的工业催化剂非常关键，但是传统合成反应此类催化剂的过程中通常需要在>300 ℃特定反应气氛中加热处理。有鉴于此，橡树岭国家实验室Zhenzhen Yang、戴胜，亚利桑那州立大学Shi-Ze Yang等报道光催化方法在温和条件中构建SMSI效应的Pd/TiO₂材料，在该方法中能够在Pd纳米粒子表面修饰含有Ti³⁺的TiO_x层结构，该结构能够在UV光照条件中免于CO分子吸附，在光催化苯乙炔氢化反应中表现了提高的催化反应活性。这种光化学构建SMSI效应同样能够兼容光活性基底材料体系，比如Pd/ZnO、Pt/TiO₂。

本文要点：

（1）

在该方法中，分散在异丙醇溶剂中的Pd/TiO₂通过UV光照处理，构建含有Ti³⁺的TiO_x层修饰的Pd。这种结构在O₂气氛中处理过程中消除，随后通过UV光照能够重新形成。

（2）

构建金属-基底强相互作用的过程通过光激发生成的电子和空穴得以分离，分别形成Ti³⁺、O_v物种，随后形成Pd-O_v-Ti³⁺界面结构，该结构表现了较高的Pd/TiO₂ SMSI相互作用，改善了光催化加氢反应活性。在进行苯乙炔的加氢模型反应中，具有SMSI效应的Pd/TiO2催化剂能够实现更加有效的氢化反应，主要生成苯乙烷产物；未有强SMSI效应的催化剂生成苯乙烯、苯乙烷的混合产物。

参考文献

Hao Chen, Zhenzhen Yang*, Xiang Wang, Felipe Polo-Garzon, Phillip W. Halstenberg, Tao Wang, Xian Suo, Shi-Ze Yang*, Harry M. Meyer III, Zili Wu, and Sheng Dai*, Photoinduced Strong Metal–Support Interaction for Enhanced Catalysis，J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/jacs.0c12817

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c12817