ACS Catal.: Pt基纳米复合催化剂的ORR活性和稳定性比较

雨辰

2021-06-10

氧还原反应 (ORR) 是电催化中研究最多的反应之一。如果燃料电池使用氢气或液体燃料（例如甲醇）运行并在酸性或碱性条件下运行，其性能损失(与热力学电池势相比)的很大一部分是由于其阴极催化剂缓慢的ORR。在酸性质子交换膜燃料电池 (PEMFC) 中，最先进的 ORR 催化剂是基于 Pt 合金催化剂。 ORR 催化剂的“动力学活性”对转化效率有直接影响；然而，在高传质条件（高电流密度）下的催化剂稳定性和性能是“良好的 ORR 催化剂”必须满足的同样重要的特性。因此，最迫在眉睫的挑战之一是不断变化的反应环境，即从操作期间的还原条件到开路（空闲）条件下的轻微氧化，再到启动和关闭期间（如果不阻止）高度氧化的条件。这种动态条件不仅会导致 Pt 溶解，而且还会导致 Pt 合金中非贵重成分的偏析和溶解。

有鉴于此，瑞士伯尔尼大学Matthias Arenz等人，比较了不同的纳米颗粒 (NP) 复合材料 (纳米复合材料) 作为氧还原反应 (ORR电催化剂的活性和稳定性。

本文要点

1）纳米复合材料分别由负载在高表面积碳载体上的 Pt 和 Ir NPs 以及 Pt 和 Au NPs 的混合物组成，即一种由碳负载 Pt 和活化（氧化）Ir NPs 组成的纳米复合材料，另一种为由碳负载 Pt 和 Au NPs 组成的纳米复合材料，以下称为 Pt-IrO₂/C 和 Pt-Au/C。标准的 Pt/C 催化剂作为基准。以负载在相同碳载体上的 Pt NP 作为基准。性能测试是在传统的旋转圆盘电极(RDE)装置和气体扩散电极(GDE)装置中进行的，提供了高质量的传输条件。

2）测定 ORR 活性，并使用加速降解试验测试降解。结果表明，相对于基准Pt/C催化剂，Pt-Au 纳米复合材料在 RDE 和 GDE 测量中表现出改善的 ORR 活性以及改善的稳定性。相比之下，Pt-Ir 纳米复合材料表现出更高的稳定性，但ORR活性较低。

3）通过将 GDE 方法与小角度 X 射线散射相结合，表明 Pt-Au 纳米复合材料稳定性的提高可以归因于由于相邻的 Au NPs 减少了 Pt 颗粒的生长。

参考文献：

Jia Du et al. Elucidating Pt-Based Nanocomposite Catalysts for the Oxygen Reduction Reaction in Rotating Disk Electrode and Gas Diffusion Electrode Measurements. ACS Catal., 2021.

DOI: 10.1021/acscatal.1c01496

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01496