ACS Catal：CeO2甲苯燃烧反应机理、形貌调控催化活性

纳米技术

2021-06-16

西安交通大学胡准、密歇根大学Ralph T. Yang等报道通过水热合成方法构建纳米多面体、纳米棒、纳米立方等不同形貌CeO₂，考察在甲苯的催化燃烧反应中的应用。作者通过TEM、N₂吸附、XRD、H₂-TPR、XPS、原位DRIFTS等表征手段对CeO₂催化剂的物理化学性质进行表征和研究。催化反应活性对比显示，纳米多面体CeO₂比纳米棒、纳米立方表现更高的催化活性。催化反应动力学结果显示，催化燃烧反应机理通过Mars–van-Krevelen (MvK)过程进行，O₂对被还原的CeO₂界面氧化是该反应在低温区间进行的机理决速步骤。

本文要点：

（1）

XPS、H₂-TPR表征结果显示不同形貌CeO₂具有各异的氧分布，尤其是其中的界面晶格氧。在催化反应活性考察过程中发现表面晶格氧与催化反应活性之间呈线性关系变化，说明催化剂中的界面晶格氧在催化反应中起到关键作用。

（2）

通过原位DRIFTS表征，揭示了整个催化燃烧反应过程的机制：首先甲苯分子快速吸附在CeO₂催化剂的表面，随后在没有O₂参与的时候，与表面羟基官能团反应生成苄基产物。随后苄基物种能够进一步氧化反应生成卞氧、苯甲醛、苯甲酸盐等，最后完全氧化生成CO₂和H₂O。

（3）

以上结果展示了界面晶格氧在甲苯催化燃烧反应中起到的重要作用，揭示了不同形貌CeO₂在甲苯催化燃烧中的机理。

参考文献

Rongli Mi, Dan Li, Zhun Hu*, and Ralph T. Yang*, Morphology Effects of CeO₂ Nanomaterials on the Catalytic Combustion of Toluene: A Combined Kinetics and Diffuse Reflectance Infrared Fourier Transform Spectroscopy Study, ACS Catal. 2021, 11, 7876–7889

DOI: 10.1021/acscatal.1c01981

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c01981