余桂华EES:将钝化膜转变为固体电解质界面助力高性能镁金属电池

镁离子电池具有理论容量高、电势相对较高、镁元素丰富等优点,被认为是锂离子电池的一种很有前途的替代储能技术。然而,镁离子电池的镀镁/剥离与电解液的氧化稳定性之间的矛盾严重阻碍了镁离子电池在储能领域的发展。
为了克服这些限制,近日,美国得克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授报道了设计了一种非晶态的MgO包裹的锌骨架作为无负极镁离子电池的独特集电器,使其能够在传统的电解液中电镀/剥离Mg2+。
文章要点
1)研究的关键在于Zn骨架上的一层高度缺陷的MgO层。首先,Zn骨架具有较大的比表面积,为Mg2+的沉积提供了丰富的反应位点。其次,六方相Zn和Mg/MgO之间存在明显的晶格失配,导致界面高度缺陷,电荷输运相对较快。光谱研究证实,在循环过程中,界面中存在大量的缺陷,表现出高电导率和低过电位。最后,由于混合离子电子导电,Mg2+离子被镀到缺陷MgO界面上,呈现出颗粒状的Mg形貌。
2)因此,通过对界面化学的简单控制,可以将非腐蚀性碳酸盐电解质中众所周知的“钝化膜”转变为“固体电解质界面层(SEI)”。 此外,高电压工作的无负极结构可以成为显著提高镁离子电池能量密度的潜在策略。
3)研究人员成功地展示了一种采用氧化稳定的碳酸盐电解质的Mg-Li混合电池,其显示出创纪录的2.82 V(vs. Mg/Mg2+)的工作电压和基于正极重量的412.5 Wh·kg-1的能量密度。
参考文献
J. Bae, H. Park, X. Guo, X. Zhang, J. Warner and G. Yu, Energy Environ. Sci., 2021
DOI: 10.1039/D1EE00614B
https://doi.org/10.1039/D1EE00614B
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