影响因子超过JACS、Angew和Nature子刊，这本国产期刊，我粉了！

纳米人

2021-07-02

学术期刊，是科学成果展示和交流的重要载体。近年来，随着国内学术期刊团队的辛勤耕耘和不断努力，国内多个学术期刊已经取得很不错的成绩，大量优秀科研成果在国内优秀期刊上发表，国产期刊也在慢慢在国际学术界打开局面，有了更大的世界影响力。

昨天，科睿唯安公布了最新版的2020年度期刊引证报告（JCR2020）。许多国产期刊都表现不俗，比如Nano Research影响因子达到8.897，在四个学科分类中继续保持在Q1区。2020年，其Web of Science高被引论文数达到124篇，同比增长13.8%，在列入统计的近9000种学术期刊中排名前2.5%，位居中国国际学术期刊首位。

另外，国产期刊Science Bulletin影响因子达到11.78，Science China Chemistry2020年最新IF为9.445，Science China Materials2020年最新IF为8.273。

值得一提的是，由科学出版社出版的综合性英文学术期刊National Science Review影响因子达到17.275，力压Nature Communications（14.919），并一举超过JACS（15.419）和Angew（15.336）。

需要说明的是，影响因子只是评价期刊水平的众多指标中的一个，在获得更广泛的国际认可和影响力的道路上，国产期刊还要继续新的征程！

今天，我们就简单介绍一下National Science Review最近发表的10篇文章，供大家交流学习。

1. NSR: 二维介孔材料

具有高表面积、大孔体积、可调纳米结构和多种成分的介孔材料已被广泛研究，在吸附、催化、分离、生物医学、能量存储和转换，特别是涉及大分子的化学过程中显示出巨大的潜力。尽管取得了很大进展，但如何准确设计和合成介孔材料仍然是当前研究的主题，以便更好地理解介孔材料的结构-性能关系，满足日益增长的多样化应用需求。有鉴于此，复旦大学赵东元院士、李伟教授等人，总结了二维介孔材料的合成策略的研究进展。

本文要点

1）通常，介孔材料可以通过自下而上的自组装方法扩展到各种不同的维度，但它们中的大多数都以球形和块状固体为中心。自从首次报道石墨烯的分离以来，二维材料因其迷人的光学、电学和机械性能而引起了相当大的关注，为基础科学开辟了一个新的研究领域。通常，2D 材料是原子级厚的薄片，理论上具有高表面积，这通常转化为高反应活性和量子效应。然而，二维材料容易形成密集堆叠结构，从而极大地阻碍了传质和对其实际活性表面的充分利用。二维介孔材料结合了二维和介孔结构的独特特性，代表了材料科学的一个新研究方向。有序介孔的引入不仅可以有效地调整二维材料的电结构，还可以打开面内传输路径并增加二维材料的可及表面位点。另一方面，将介孔材料推向扩展的横向尺寸形成独特的二维超薄纳米片，可以有效地解决块体对应物难以接近的表面积、不令人满意的传质阻力等限制。

2）二维介孔材料，包括固有层状或非层状纳米片，在各种应用场景中表现出非常迷人的特性和显着提高的性能。已经进行了许多尝试通过自上向下的方法合成二维介孔材料。在这种情况下，首先构建纳米片，然后通常通过后蚀刻或结构转换方法生成面内介孔。这种方法通常会产生原子级薄的纳米片，但具有无序的多孔和缺陷结构。而且，这种方式复杂、耗时且不可控。

3）继二维材料自下而上合成之后，制备二维介孔材料最直接可行的方法是胶束引导自组装策略。第一个关键问题是建立一个界面，其中胶束可以二维自组装，就像金属催化剂上石墨烯的经典化学气相沉积合成一样。两相之间的界面，通常包括气液、液液和固液，为二维生长过程提供了无限空间。第二个关键问题是将胶束和框架构建单元定向组织成沿横向尺寸的周期性排列，而不会在垂直方向上生长。第三个挑战是在不干扰组装过程的情况下，实现孔壁的可控聚合和结晶。值得注意的是，这种方法非常简单且可重复，最近在二维介孔材料方面引起了相当大的关注。

参考文献：

Yan Ai et al. 2D mesoporous materials. National Science Review, 2021.

DOI: 10.1093/nsr/nwab108

https://doi.org/10.1093/nsr/nwab108

2. NSR：脂质寡核苷酸结合物的生物应用

脂质-寡核苷酸缀合物（LONs）是功能强大的分子工程材料，可用于从生物传感器到生物医学的各种应用。它们独特的两亲结构使自组装和高保真信息传递成为可能。特别是，LON在测量细胞机械力和监测细胞行为方面具有巨大潜力。LON也是用于细胞内成像的必不可少的传感工具，并已被用于开发用于仿生工程研究的细胞表面锚定的DNA纳米结构。当掺入治疗性寡核苷酸或小分子药物时，LON有望用于靶向治疗。此外，LONs基于DNA链位移来介导囊泡的可控组装和融合，从而有助于纳米反应器的构建和大分子的输送。

有鉴于此，湖南大学谭蔚泓院士团队总结了LON的一般合成策略，提供一些表征分析，并强调生物分析和生物医学应用的最新进展。还将考虑相关挑战，并为在纳米技术和材料科学应用中构建更好的功能性LON提出未来的方向。

Xiaowei Li, et al., Lipid-oligonucleotide conjugates for bioapplications. National Science Review, nwaa161, 2020.

https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa161

3. NSR：通过N-C键的形成合成含氮有机化合物

含氮有机化合物对生命至关重要。直接从氮气（N₂）而不是通过氨（NH₃）实际合成有价值的含氮有机化合物是化学和化学工业的圣杯。该转化的关键步骤是将活化的N₂单元/配体功能化以生成N-C键。在金属二氮基[N₂-M]络合物上，过渡金属介导的N-C键形成直接转化为有机化合物的开创性工作产生了多种配位方式，为理解N-C键的形成机理奠定了基础。有鉴于此，北京大学席振峰院士等人，综述了从氮气直接合成含氮有机化合物的研究进展，并提出了未来研究的机遇与挑战。

本文要点

1）讨论了不同配位模式（侧基配位、端基配位、侧基-端基配位等）的金属-氮气参与的氮-碳键形成的不同反应模式，包括：烷基化、酰基化，插入、环加成等。

2）目前绝大多数从氮气直接合成含氮有机化合物的研究均是通过金属-氮气配合物与含碳试剂反应实现的。同时，光化学、电化学、表面催化等促进或参与的研究方法在近些年也取得了重要进展。尽管目前部分从氮气合成含氮有机化合物的反应已经可以完成合成循环，但相应的催化过程尚未实现。

3）金属-氮气配合物的新反应模式、多金属体系和主族金属促进的氮气活化与转化的新机制、光/电驱动的合成反应及多相催化过程，以及不同方法的协同作用是该领域未来研究的重点。总之，该工作有助于为读者提供对对现状和未来研究展望的深入了解，特别是在温和条件下将N₂直接催化和有效转化为含氮的有机化合物，激发更多的研究工作应对这一长期而艰巨的科学挑战。

参考文献：

Ze-Jie Lv et al. Direct transformation of dinitrogen: synthesis of N-containing organic compounds via N−C bond formation. National Science Review, 2020.

DOI: 10.1093/nsr/nwaa142

https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa142

4. NSR：NH₃选择性催化还原NOx---铜基小孔沸石面临的机遇与挑战

沸石作为高效、稳定的催化剂在环境催化领域有着广泛的应用。典型地，具有小孔结构的Cu-SSZ-13对氨选择性催化还原No_x（NH₃-SCR）表现出优异的催化活性和较高的水热稳定性。有鉴于此，中科院生态环境研究中心贺泓院士团队综述了过去十年中，用于NH₃-SCR的Cu基小孔沸石催化剂的研究进展。

文章要点

1）高效的NH₃-SCR催化剂包含紧密耦合的氧化还原酸位点以及这些功能位点的高分散性和足够的暴露性。作者以具有菱沸石（CHA）拓扑结构的Cu-SSZ-13沸石为催化模型，概述了用于NH₃-SCR的Cu²⁺交换沸石催化剂的一般特性，催化剂的活性中心状态、SCR反应机理、合成方法以及抗中毒机理（SO₂、HCs、碱金属…）。

2）作者接下来从Cu-SSZ-13催化剂的择形特性出发，总结了具有优异活性和水热稳定性的铜基小孔沸石择形催化的基本特征，总结了具有水热稳定的小孔沸石催化剂，以及其他可选择的小孔沸石。

3）作者最后指出，Cu交换小孔沸石的特性与NH₃-SCR催化剂所要求的特性完全匹配，实现了在NH₃-SCR反应中的优异的脱硝效率。因此，Cu基小孔沸石作为高效稳定的NH3-SCR催化剂具有广阔的应用前景。此外，仍存在一些挑战有待解决。包括：i）抗化学中毒性能（SO₂、P和碱金属等）；ii）DOC部分NO的部分氧化，导致NO₂始终存在；iii）除CHA、LTA和AEI型沸石外，还应开发具有合适的元素组成和孔结构的小孔沸石用于NH3-SCR反应；iv）小孔沸石的绿色可持续合成方法。

参考文献

Yulong Shan, et al, Selective catalytic reduction of NOx with NH3: opportunities and challenges of Cu-based small-pore zeolites, National Science Review, , nwab010

DOI: 10.1093/nsr/nwab010

https://doi.org/10.1093/nsr/nwab010

5. NSR：用于CO₂电化学转化的离子液体基电解质

CO₂是一种储量丰富、可再生的C₁原料。CO₂电化学转化可以将CO₂固定和可再生电能储存结合在一起，为结束人为碳循环提供了一条途径。离子液体（Ils）作为一种新型的绿色、化学可定制的溶剂，被认为是CO₂电化学转化中极有前途的常规电解质的替代品。有鉴于此，中科院化学所韩布兴院士，孙晓甫研究员等人综述了近几年来在基于ILs的电解质中，CO₂电化学转化为高附加值碳燃料和化学品的主要研究进展。

文章要点

1）作者总结了CO₂直接电还原（CO₂ER）和涉及CO₂的电有机转化（CO₂EOT），重点考察了电催化剂、IL组分、反应器结构和操作条件对催化活性、选择性和重复利用的影响。

2）作者阐明了ILs提高CO₂转化性能的机制，为合理设计基于ILs的新型CO₂转化电化学工艺提供了指导。最后，提出了该研究领域目前仍存在的关键挑战和未来研究的方向。

参考文献

Xingxing Tan, Xiaofu Sun, Buxing Han, Ionic Liquid-Based electrolytes for CO2 electroreduction and CO2 electroorganic transformation, National Science Review, 2021;, nwab022,

DOI：10.1093/nsr/nwab022

https://doi.org/10.1093/nsr/nwab022

6. NSR：钯纳米片可通过限制上皮-间充质转化阻断乳腺癌的肺转移

在包括乳腺癌在内的多种肿瘤类型中，转移是导致癌症死亡的主要原因。上皮-间充质转化(EMT)是转移发生和发展的驱动力，但目前尚无可以有效靶向阻断EMT的策略以对抗转移。工程化纳米材料(ENMs)已被广泛报道具有抗肿瘤效果，但也尚未有ENMs能够针对于EMT。钯(Pd)纳米材料是一种新型纳米材料，由于其具有良好的光热性能，在纳米医学中受到了广泛发关注。有鉴于此，中科院环境生态研究中心刘思金研究员和厦门大学郑南峰教授发现Pd纳米片(PdPL)会优先分布于原发肿瘤和转移肿瘤中，其在有近红外(NIR)光照射和无NIR光照射下都能显著地抑制肺转移。

本文要点

1）机理研究表明，经PdPL治疗后，乳腺癌细胞的EMT会明显受损，其中的原因是转化生长因子-β(TGF-β)信号通路被抑制。令人惊讶的是，该研究发现PdPL可以直接与TGF-β蛋白发生相互作用，降低TGF-β在激活其下游信号时的功能，实验也通过研究Smad2磷酸化水平的降低来证明了这一点。

2）与此同时，不依赖TGF-β的通路也会参与破坏EMT和其他转移所必需的重要生物学过程。此外，近红外光对PdPL诱导的原发肿瘤和转移抑制也有协同作用。综上所述，这一研究的结果表明，PdPL可通过抑制EMT信号显著地抑制癌症转移,从而为对抗乳腺癌的肺转移提供了一个高效的新策略。

Shunhao Wang. et al. Palladium nanoplates scotch breast cancer lung metastasis by constraining epithelial-mesenchymal transition. National Science Reviews. 2020

https://academic.oup.com/nsr/advance-article/doi/10.1093/nsr/nwaa226/5900996?searchresult=1

7. NSR：用于太阳能水分解的n-Si光电阴极中光吸收和反应位点的空间解耦

金属-绝缘体-半导体（MIS）光电阴极可以替代p-n结光电阴极用于光电化学水分解。然而，MIS结中催化剂和金属层的寄生光吸收，以及缺少与p-Si形成大带偏移的低功函数金属，严重限制了它们的性能。有鉴于此，天津大学巩金龙教授报道了设计并制作了一种光照反应解耦的MIS光电阴极，采用n-Si来防止寄生光吸收，同时构建了较大的带偏移。

文章要点

1）n-Si（电子）的大部分载流子用于析氢反应，使光吸收区域和反应位点在空间上解耦，从而消除催化剂的光屏蔽。此外，n-Si的采用使多种金属材料能够形成MIS结，其中ITO被用来解决光吸收和金属层完全覆盖之间的权衡。

2）得益于ITO的高透光性和抗反射性，n-Si获得了35.2 mA cm^-2的高光电流密度，而高功函数的ITO与n-Si之间的大带偏移则实现了高达570 mV的光电压。所得n-Si MIS光电阴极的ABPE值为10.26%，超过了传统的p-Si MIS光电阴极。

3）研究人员构建了n-Si MIS-BiVO₄ PEC串联电池，在没有外加偏压的情况下，获得了1.71%的太阳能-氢转换效率。同时，开发的n-Si/Al₂O₃/ITO MIS结作为OER的光阳极具有很好的通用性，其ABPE值为1.6%。

这项工作为消除p-Si MIS光电阴极的光吸收和催化活性之间的矛盾提供了一种简便的策略，有望进一步提高其他使用透光率较差的催化剂的光还原体系的PEC性能。

参考文献

Shujie Wang, et al, Spatial decoupling of light absorption and reaction sites in n-Si photocathodes for solar water splitting, National Science Review, nwaa293, 2020

DOI: 10.1093/nsr/nwaa293

https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa293

8. NSR：材料的等级结构，以实现效率最大化

层次结构起源于古希腊语单词“εραρχα”，是一种在不同系统中把一组单项排列成“高于”、“低于”或“同水平”的性质。这些项目可以是诸如原子，分子，粒子，物体等的物理物质，也可以是诸如名称，值，类别等的抽象无形实体。虽然我们没有认真地认识到它的存在，但它是一个重要的概念，在生命科学、材料科学、计算机科学、哲学、数学、物理、化学、生物、地理、地形学、组织理论、系统理论、建筑、城市建设、工业过程和社会科学等各个领域都是如此。有鉴于此，武汉理工大学苏宝连教授和陈丽华研究员等人，提出了一种基于广义默里定律建立等级孔属性与等级孔材料性能之间定量关系的设想。

本文要点

1）从自然界到社会，层级无处不在，从生命系统(从简单的单细胞生物到更复杂的器官，如肺、血液循环、肾脏、树木和硅藻)，到生态系统(河流支流)，到社会和家庭组织。应用于世界的每一种组织体系都是层次化的。生命系统及其等级组织不仅经过数亿年的选择来发展和优化，而且具有持久的适应能力，并且能够适应其外部环境，进行自我修复，为生物提供保护和移动性，有助于感知环境并执行许多其他高度复杂的功能。由于生物的层次性，为了生存和繁殖，生物以极高的效率实现物质和能量的扩散、转移、交换、吸收、储存和转化。河流以树状结构的支流排列而发展。非常有趣的是，支流的这种排列遵循一阶，二阶和更高阶的层次结构，其中一阶支流通常尺寸最小，以实现优化的水流。

2）默里定律是用以定量描述人体血液循环等自然界中的等级结构。但是这个经验定律没有考虑物质传输中质量的变化。所以这个定律没能在材料设计、工业反应过程中得到很好的应用。基于广义默里定律，已经开发出了具备高物质传输和扩散性能的等级孔大孔-介孔-微孔ZnO材料，该材料在液相-固相、气相-固相和电催化体系中均展现出优异的性能。在短时间内，广义默里定律已被广泛用于等级孔材料的设计合成和应用，例如具备快速水传输的薄膜材料、具备超强电子传输的MOF气体感应材料、具备高效物质传输的Co-N-C电催化材料和具备优异催化性能的分子筛材料等。

3）在广义默里定律的指导下，结合自然界中众多最优化的等级孔生物结构和先进的人工智能技术，能够将经验性的原理和规则转换成定量的公式，根据孔道结构的属性，例如孔径、孔的结构和形状、孔的表面性质和不同层级孔之间的相互作用等，来定量地设计、合成、应用所需的等级孔材料。这种“应用需求-理论设计-定向合成”的思路将有望实现对等级孔材料的可控合成和性能最优化。

参考文献：

Li-Hua Chen et al. Hierarchy in materials for maximized efficiency. National Science Review, 2020.

DOI: 10.1093/nsr/nwaa251

https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa251

9. NSR：原子分散的Ir /α-MoC催化剂用于水促进的加氢反应

尽管具有高金属负载量和热稳定性的原子分散催化剂的合成具有挑战性，但其在多相催化的工业应用中具有极为重要的价值。有鉴于此，北京大学马丁教授，国科大周武教授，中科大刘进勋研究员等人报道了构建了具有高负载密度（4%）原子分散Ir物种的Ir/α-MoC催化剂，用于喹啉加氢合成py-THQ。

文章要点

1）X射线光电子能谱（XAFS）和扫描电镜（STEM）表征表明，4% Ir/α-MoC催化剂实现了Ir原子的完全分散，而7% Ir/α-MoC催化剂在α-MoC上具有最高的孤立Ir原子密度，同时存在较小的Ir团簇共存。

2）反应数据表明，高密度的孤立Ir原子是获得显著金属归一化活性和比质量活性的关键因素，而α-MoC载体在恶劣的反应条件下（120 ℃，40 hrs）有助于阻止喹啉中苯环的非选择性加氢。

3）第一性原理微观动力学模拟表明，水介导的加氢机理在Ir /α-MoC催化剂上占主导地位，而不是Ir催化剂上的直接加氢途径。Ir/α-MoC的喹啉氢化活性与Ir相当，是由于在水介导的氢化途径中Ir/α-MoC具有较低的氢化势垒。对于Ir /α-MoC催化剂，喹啉对py-THQ的高选择性源于py-THQ的弱吸附以及缺乏足够的空活性位用于py-THQ的再吸附和氢化。

这项工作不仅提供了构建具有高金属负载量和热稳定性的原子分散Ir/α-MoC催化剂的策略，而且为利用碳化物负载的金属催化剂选择性地切断一些不需要的反应路径来提高化学反应的选择性提供了一种新的途径。

参考文献

Siwei Li, et al, Atomically dispersed Ir/α-MoC catalyst with high metal loading and thermal stability for water-promoted hydrogenation reaction, NSR, 2021

DOI：10.1093/nsr/nwab026

https://doi.org/10.1093/nsr/nwab026

10. NSR：仿生镧系过渡金属团簇与掺磷氮化碳的集成用于高效光催化整体水分解

在自然界中，绿色植物可利用立方烷型{CaMn₄O₅}簇合物催化光系统II(PSII)放氧中心(OEC)的水氧化反应。这是将太阳光能量转化为储存在ATP和NADPH中的化学能的关键半反应。目前，人们已经提出了各种方法来建立集成系统来改进光生电子-空穴对的分离和传输。例如，催化中心和光敏中心之间的紧密连接可以有效地降低电荷复合速率。而在二维(2D)层状半导体材料表面组装仿生OEC可以增强整体光催化分解水的能力，其正是利用了OEC与2D材料之间的连接来改善电荷分离和微调表面电子结构。有鉴于此，厦门大学孔祥建教授报道了一种仿生的异金属团簇LnCo₃（Ln=Nd，Eu和Ce），它可以看作是CaMn₄O₅团簇的合成类似物。通过在掺磷石墨化碳氮化物（PCN）表面锚定LnCo₃（NdCo₃/PCN-c），可以实现高效的整体水分解效果，且不需要任何牺牲性试剂。

文章要点

1）研究人员利用Ln(NO₃)₃、Co(Ac)₂和双三丙烷（btp）在甲醇溶液中反应合成了LnCo₃。由于LnCo₃是等结构的，作者这里只详细描述了具有代表性的NdCo₃的结构。

2）单晶结构分析表明，NdCo₃属单斜晶系P2(1)/n空间群，含有1个[NdCo^IICo^III₂(btp-3H)₂(Ac)₂(NO₃)₂]⁺阳离子、1个硝酸根离子和2个客水分子。一个Co²⁺和一个Nd³⁺离子通过配位到来自两个BTP-3H配体的六个桥联O和两个桥联CoO-连接两个[Co^III(btp-3H)]单元，生成了异金属四核结构[NdCo^IICo^III₂(btp-3H)₂]⁵⁺。在螯合双齿(μ2)模式下，有两个NO₃^-离子与一个Nd³⁺配位。相邻的Nd³⁺、Co²⁺、Co³⁺和来自一个BTP-3H配体的三个桥联O形成了缺陷立方烷[NdCo^IICo^IIIO₃]基序。两个[NdCo^IICo^IIIO₃]通过共享面连接，产生[NdCo^IICo^III₂]核。

3）结果显示，NdCo₃/PCN-c光催化剂在350 nm处表现出优异的水分解活性和2.0%的量子效率。

4）超快瞬态吸收光谱（TA）揭示了光激发电子和空穴分别转移到PCN和LnCo₃中进行析氢和析氧反应。密度泛函理论（DFT）计算表明，在水氧化过程中，镧系元素可实现协同水活化以及过渡金属上O-O键的形成。

本工作不仅制备了生物放氧中心的合成模型，而且为实现高效光催化整体水分解提供了一种有效的策略。

Rong Chen, et al, Integration of Bio-inspired lanthanide-transition metal cluster and P-doped carbon nitride for efficient photocatalytic overall water splitting, National Science Review, nwaa234.

DOI：10.1093/nsr/nwaa234

https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa234