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AM: 二维材料的强金属-载体相互作用:贵金属/TiB2异质界面的应用及增强的甲酸脱氢催化性能

雨辰
2021-07-04


强金属-载体相互作用(SMSI)是在多相催化剂上常见的一种现象。

有鉴于此,南洋理工大学刘汶、Tej S. Choksi和福州大学汤儆教授、浙江理工大学李仁宏等人,报道了贵金属和2D TiB2骨架之间SMSI的直接证据。

本文要点

1报告了一种新的合成单相TiB2载体的策略,该策略是在相对较低的温度(≈1000℃)下,在大气压力下通过熔融盐辅助硼热还原合成单相TiB2载体。当合成的TiB2与贵金属纳米颗粒(包括铂族金属和IB族金属)在界面结合时,会引起SMSI现象。

2在非氧化环境下热处理至800℃时,Pt/TiB2界面重构,导致高分散和封装的Pt纳米颗粒,平均尺寸远低于3 nm,即使Pt负载高达12.0 wt%。热稳定的核壳结构还伴随着在金属-硼化物界面形成独特的 Pt-B 键和电子改性的 Pt 纳米粒子。TiOx 封端的 TiB2 表面是室温下催化甲酸脱氢的活性位点。通过优化覆盖层的厚度和覆盖率,Pt/TiB2 催化剂在 10.0 m 水溶液中显示出 13.8 mmol g−1cat h−1的出色产氢率,无需任何添加剂或 pH 调整,对 CO2 和 H2 的选择性 >99.9%。

3与传统 SMSI 中稳定性和活性之间的权衡相反,基于 TiB2 的 SMSI 同时促进催化活性和稳定性。理论计算表明,SMSI是由静电相互作用和共价相互作用共同驱动的。这种核壳纳米结构不仅具有优异的抗烧结性能,而且在不添加任何其他添加剂的情况下提高了甲酸脱氢的室温催化性能。

总之,该工作介绍了一种创建热稳定和催化活性金属/载体界面的新方法,用于可扩展的化学和能源应用。

参考文献:

Renhong Li et al. Strong Metal–Support Interaction for 2D Materials: Application in Noble Metal/TiB2 Heterointerfaces and their Enhanced Catalytic Performance for Formic Acid Dehydrogenation. Advanced Materials, 2021.

DOI: 10.1002/adma.202101536

https://doi.org/10.1002/adma.202101536




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