张强Angew:具有三碘化锂/碘化锂氧化还原对的失活锂回收助力实用型锂金属电池

高能量密度锂(Li)金属电池由于表面上无活性锂积累而具有较短的寿命,并伴随着电解液和活性锂的消耗,导致严重恶化的电池循环性能。
基于此,清华大学张强教授报道了在引入碘化锡(SnI4)引发的可逆I3-/I-氧化还原对的基础上,提出了一种失活锂回收策略。
文章要点
1)I3-作为清除剂将失活Li转化为可溶性LiI。随后,LiI扩散到正极侧,并被脱锂的正极氧化,进而实现正极的锂化。正极中的Li离子可以在后续的电化学过程中重复使用,而I3-则被再生并进行连续的失活Li的回收。此外,冷冻电镜结果显示在电池循环过程中,金属Li还原了Sn,从而牺牲性地分散了I3-对活性Li层的腐蚀。
2)实验结果显示,通过这种失活锂回收策略,在实际工作条件下(3.0 mA cm-2,3.0 mAh cm-2),半电池可稳定运行120次,库仑效率(CE)达到98.7%。此外,以LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2(NCM523,3.2 mAh cm-2)为负极,低的正负极面容量比(N/P=3.1)的全电池寿命到达了197次循环。
这项研究为延长实用型锂金属电池的使用寿命,提出了一种创造性的失活锂回收的解决方案。
参考文献
Cheng-Bin Jin, et al, Reclaiming Inactive Lithium with a Triiodide/Iodide Redox Couple for Practical Lithium Metal Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI:10.1002/anie.202110589
https://doi.org/10.1002/anie.202110589
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