Small：掺硼的Ti3C2Tx（Mxene）纳米片上高度分散的Ru纳米颗粒用于协同强化电催化析氢

Nanoyu

2021-08-21

二维（2D）层状材料作为开发析氢反应（HER）活性催化剂的低成本载体，受到人们越来越多的关注。此外，原子薄的Ti₃C₂T_x（Mxene）纳米片具有表面端基(T_x：-F、-O和-OH)，这些基团是有效功能化的活性中心。

近日，澳大利亚昆士兰大学Joseph G. Shapter，格里菲斯大学Yu Lin Zhong，Munkhbayar Batmunkh报道了将杂原子（硼）掺杂的Ti₃C₂T_x（Mxene）纳米片作为用于电催化HER的超细钌（Ru）纳米颗粒的载体。

文章要点

1）研究人员首先以Ti₃AlC₂粉末（MAX相）为原料，按所建立的工艺条件制备了几层Ti₃C₂T_x纳米薄片。对于Ru@B-Ti₃C₂T_x的合成，将所制备的Ti₃C₂T_x纳米片材与硼酸（H₃BO₃）和RuCl₃·xH₂O混合在水溶液中。在冷冻几天后，在600 °C的惰性气氛中对所获得的样品进行退火。由于表面含有丰富的端基，B和Ru离子很容易吸附在Ti₃C₂T_x（Mxene）表面。在惰性条件下退火后，B原子被化学掺杂到Ti₃C₂T_x纳米片上，而单独的Ru³⁺离子被热还原为Ru⁰纳米粒子，形成Ru@B-Ti₃C₂T_x。

2）量子力学第一性原理计算和电化学测试表明，2D MXene纳米片上的B掺杂可以显著改善H*的中间吸附动力学，降低用于HER的电荷转移阻力，从而提高活性中心的反应性和有利的电极动力学。

3）基于B掺杂的Mxene纳米片负载的Ru纳米颗粒（Ru@B-Ti₃C₂T_x）的电催化剂表现出显著的催化活性，其低过电位分别仅需62.和276.9 mV，即可实现用于HER的10和100 mA cm⁻²的电流密度，同时表现出优异的循环稳定性。此外，根据理论计算，Ru@B-Ti₃C₂T_x用于HER的吉布斯自由能几乎为零（ΔG_H*=0.002 eV）。

这项工作提出了一种简单的策略，使MXene功能化，用作高效电催化剂的固体载体。

参考文献

Munkhjargal Bat-Erdene, et al, Highly Dispersed Ru Nanoparticles on Boron-Doped Ti₃C₂T_x (MXene) Nanosheets for Synergistic Enhancement of Electrocatalytic Hydrogen Evolution, Small 2021

DOI: 10.1002/smll.202102218

https://doi.org/10.1002/smll.202102218