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北京化工大学ACS Catal:Cu界面修饰双功能Cu-FeMgO催化位点选择性乙炔加成制乙烯

纳米技术
2021-08-22


目前非贵金属催化剂逐渐更多的在不饱和C-C化学键的转化领域得到应用,虽然催化反应活性有所降低,但是反应的选择性得以提高。

有鉴于此,北京化工大学冯俊婷、刘雅楠等报道了一种FeyMgOx-修饰的Cu催化剂,通过双金属层状化合物前体的结构转变,实现了调控Cu/Fe的比例得到不同比例的一系列催化剂。在不同比例的催化剂中,发现其中Fe0.16MgOx催化剂在乙炔选择性加氢反应中表现了最好的选择性和反应效率,在100 %的转化率条件中选择性达到95 %,同时催化剂的TOF达到0.048 s-1

本文要点:

(1)

通过XAS表征技术、反应动力学建模、DFT计算等方法对Cu-FeyMgOx催化剂进行表征,发现和鉴定了催化剂中的Cuδ--Fe0.16δ+MgOx催化剂低配位点,而且展示了该催化位点的双功能作用。

(2)

催化位点的双功能。作者发现Cuδ-位点起到活化乙炔、氢气的作用,反应过程中生成的中间体分别结合在界面位点的Cu、Fe原子上,因此反应结果倾向于脱附生成乙烯而不是继续加氢反应。

(3)

本文的研究结果展示了双功能界面催化在不饱和C-C化学键转化中的重要作用,为设计和发展非贵金属材料催化剂提供经验。

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参考文献

Fengzhi Fu, Yanan Liu*, Yinwen Li, Baoai Fu, Lirong Zheng, Junting Feng*, and Dianqing Li, Interfacial Bifunctional Effect Promoted Non-Noble Cu/FeyMgOx Catalysts for Selective Hydrogenation of Acetylene, ACS Catal. 2021, 11, 11117–11128

DOI: 10.1021/acscatal.1c02162

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c02162




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