大连理工段春迎等Nature Commun：生物催化、人工催化协同光催化有机醇脱氢、制氢

纳米技术

2021-08-26

发展将催化活性位点、吸收能量结构单元集成到催化剂的相同位置组成多功能可持续高效率光催化合成系统具有非常广泛的意义，有助于能量转化等技术的发展。

有鉴于此，大连理工大学段春迎、赵亮等在以往的工作中基于烟酰胺类辅酶参与的超分子主客体体系构建了半生物学光催化体系，在这项研究基础上，作者本工作中将人工催化剂、酶催化剂结合同时实现了醇脱氢、光催化制氢。

本文要点：

（1）

该方法学通过在MOF的笼结构中修饰二硫烯醇(dithiolene)调控催化反应微结构，因此能够同时捕获有机染料分子、NADH分子，因此起到类似氢酶的作用，通过构建MOF人工体系，实现了高效率的质子还原制氢。具体通过将人工非生物光催化体系修饰在醇脱氢酶的口袋结构中，实现了光催化制氢反应与酶催化醇脱氢过程的结合。

（2）

在该催化剂的结构中，催化剂的主体-客体结构能够原位生成NAD⁺/NADH对，用于在两个催化活性位点之间传输电子和质子，因此实现了非生物体系、生物体系两个催化反应循环的结合，实现了光催化方法进行同时合成燃料、催化化学品转化。

参考文献

Cai, J., Zhao, L., He, C. et al. A host–guest semibiological photosynthesis system coupling artificial and natural enzymes for solar alcohol splitting. Nat Commun 12, 5092 (2021).

DOI: 10.1038/s41467-021-25362-4

https://www.nature.com/articles/s41467-021-25362-4