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Angew:客体形状自适应主客体相互作用改善环己烷选择性纯化

纳米技术
2021-09-01


形状互补(Shape complementarity)是实现底物精确结合在蛋白-蛋白界面上的生物工艺。这种现象和概念能够用于晶体多孔固体材料领域,但是这种情况在框架化学材料领域非常罕见。

有鉴于此,汕头大学黄晓春、Mian Li等报道Zn(MIBA)2(HMIBA=4-(1H-2-methyl-imidazol-1-yl)benzoic acid)是一种含有瓶状孔结构孔道的多孔材料,这种结构能够很好的与苯分子的形状互补,而且在选择性吸附分离纯化环己烷中展示了优异效果

样品稳定温度达到350 ℃,而且能够在加热活化后仍保持稳定,在298 K的CO2吸附量达到43.5 cm3/g,N2吸附等温线结果显示在温度降至77 K仍基本上未见明显吸附能力,这种现象是因为门控吸附作用导致。BET表面积、Langmuir表面积分别为767 m2/g和792 m2/g。

本文要点:

(1)

这种Zn(MIBA)2材料的瓶状结构的瓶口能够随着与之结合的客体分子结构配合,改善主客体相互作用,使得尽量降低客体分子-客体分子之间的相互排斥作用,导致客体分子之间的相互排斥作用转变为相互吸引作用,作者通过XRD表征和DFT计算模拟结合,验证了这种变化。

(2)

这种自适应材料能够实现液相制备超高纯度(≥99 %)环己烷,实现了吸附容量和分离选择性之间平衡,这种自适应材料比其他多孔和非多孔晶体材料的分离纯化性能更好,纯度达到99.4 %,对照材料的纯化率为97.5 %。

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参考文献

Chun-Rong Ye, Wen-Jian Wang, Wei Chen, Yonghong Xiao, Hai-Feng Zhang, Bing-Ling Dai, Si-Han Chen, Xu-Dong Wu, Mian Li*, Xiao-Chun Huang*, Harnessing Shape Complementarity for Upgraded Cyclohexane Purification through Adaptive Bottlenecked Pores in an Imidazole-Containing MOF, Angew. Chem. Int. Ed. 2021,

DOI: 10.1002/anie.202109964

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202109964




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