晁栋梁教授JACS：硫在水相中的化学/电化学机理、优化策略及器件应用

民咕咕

2021-09-13

水系硫基电池(SABs)具有优异的比容量、低廉的制备成本和环境友好等优势特征。除此之外，相较于有机锂硫电池，水硫电池还表现出天然的动力学优势。然而鉴于对水硫电池的研究仅兴起于近十年间，无论是对于深层的化学/电化学机制（热力学演化和动力学表征）、现存问题的攻克方案、性能的提高策略以及对器件级应用的评估都尚存不足。

近日复旦大学晁栋梁教授通过归纳演绎的方式，以化学/电化学的原理机制为基础，继而构筑水硫电池机理与性能缺陷之间的构效关系，从而提出针对性的多功能优化策略，最终以此为依据，对现有器件级应用进行评估，展望了具有潜力的技术突破方向。

本文要点：

1） 分析了水系硫基电池在不同活度、pH下的热力学演化过程；通过归纳演绎研判出固相-液相，液相-液相，固相-固相三类反应路线的动力学过程及其优缺点。同时根据上述过程定位了副反应和性能缺陷的产生原因，为针对性优化策略提供基础；

2） 本文提出了pH调控，氧化还原配对耦合，活性物质活性调控，电解液及添加剂的优化策略，隔膜工程，电极电导及催化优化等单功能/多功能的优化策略，关联了背后的化学/电化学原理，并将上述策略应用于水硫液流电池，水硫金属氧化物电池和水硫金属电池三大器件体系的评估之中；

3） 总结了“机理-应用”的新型水硫电池设计路线，并针对现存不足和具有潜力的方向提出了展望，即进一步表征基础热力学和动力学的过程参数，完善水硫电池的理论构建；开拓介质电对，降低动力学势垒；通过合成策略构筑廉价高效的功能隔膜，提升其促进离子电导和抑制化学交叉的特性；优化带隙调控策略，提高硫电极的本征电导；总体瞄向固体-固体反应路线，通过电极结构化设计降低对高浓电解液的依赖。

综上，作者提供了“化学/电化学原理-性能优化策略-器件级应用”的新型水硫电池的设计思路，解构了机理与缺陷的对应关系，并对潜在的技术突破点进行了展望与分析。

Sulfur-Based Aqueous Batteries: Electrochemistry and Strategies, Jiahao Liu, Wanhai Zhou, Ruizheng Zhao, Zhoudong Yang, Wei Li, Dongliang Chao*, Shi-Zhang Qiao, and Dongyuan Zhao, 2021.

Doi: 10.1021/jacs.1c06923

https://doi.org/10.1021/jacs.1c06923