ACS Catal：Ag纳米线/气体扩散电极电催化CO2还原

纳米技术

2021-09-14

发展经济可行的CO₂还原生成CO、合成气的方法需要实现更高产物选择性和更高通量，因此需要发展耐久性较好的电催化电解槽。通过高比表面积纳米催化剂与气体传输扩散层结合，能够实现高通量CO₂和较高的转化率，但是这种条件中催化剂的利用率较低，过早的性能衰减，在气体扩散层中大量涌入气体，导致超过电解槽的兼容容量。

有鉴于此，美国国家标准技术研究所David Raciti、Thomas P. Moffat，杜克大学Benjamin J. Wiley等报道研究高长径比的Ag纳米线网络电极作为气体扩散催化剂在电催化CO₂还原为CO的性能和效果。

通过一种具有较高长宽比的Ag线作为催化剂层，将其与非导电性多孔聚四氟乙烯PTFE（polytetrafluorethylene）气体扩散层结合，构建的电解池实现了更长久和更好的催化选择性。在这个电解槽中能够通过调控催化剂层的厚度考察催化剂的使用率和催化反应选择性。

本文要点：

（1）

通过结合计算化学模型Ag NW-PTFE GDL，优化的催化剂层厚度中需要考虑溶液CO₂浓度显著降低限制引起的作用，导致优化条件为250 A/g（实现15倍性能改善），同时HER反应抑制达到20倍。

（2）

进一步的，作者通过研究催化剂的局部环境pH，发现电解液中的局部碳酸氢盐浓度显著影响H₂、CO的选择性。进一步的实验发现碳酸氢盐通过质子解离能够用于HER反应。这种具有导电性和机械力学稳定的Ag纳米线催化剂网络与多孔PTFE结合的结构，为调控微尺度催化剂的微环境改善CO₂电化学还原反应的催化活性和持久性提供非常好的平台。

参考文献

David Raciti*, Trevor Braun, Brian M. Tackett, Heng Xu, Mutya Cruz, Benjamin J. Wiley*, and Thomas P. Moffat*, High-Aspect-Ratio Ag Nanowire Mat Electrodes for Electrochemical CO Production from CO₂, ACS Catal. 2021, 11, 11945–11959

DOI: 10.1021/acscatal.1c02783

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c02783