李剑锋JACS：CO氧化过程中Pt-CeO2界面上的氧活化与反应的原位拉曼观察
Nanoyu
2021-09-20
尽管揭示金属−氧化物界面氧活化和反应至关重要，但由于活性氧物种的原位表征的困难，其仍然是一个巨大挑战。
近日，厦门大学李剑锋教授，张华报道了通过制备Au@Pt−CeO2纳米结构，采用借用表面增强拉曼光谱的方法，原位研究了Pt−CeO2界面的氧活化和CO氧化。
文章要点
1）研究发现，在这种Au@Pt−CeO2纳米结构中，等离激元Au核可以显著放大吸附在Pt−CeO2界面上的痕量表面物种的拉曼信号，从而可以同时原位研究活性中心和中间体结构的演化。
2）催化实验表明，Pt-CeO2界面的存在可以提高CO的氧化活性。直接原位拉曼证据结合同位素标记实验表明，催化活性的提高得益于界面Ce3+缺陷位上的氧有效地活化为化学吸附的Pt−O物种和晶格Ce−O物种。
3）进一步的时间分辨原位表面增强拉曼散射研究和密度泛函理论（DFT）计算发现，化学吸附的Pt−O物种比晶格Ce−O物种具有更高的活性，导致化学吸附的Pt−O物种与CO之间的反应途径更为有效。
这些结果为揭示氧活化和CO氧化的分子机理提供了新的见解和重要的光谱数据支持。
参考文献
Di-Ye Wei, et al, In Situ Raman Observation of Oxygen Activation and Reaction at Platinum−Ceria Interfaces during CO Oxidation, J. Am. Chem. Soc, 2021
DOI: 10.1021/jacs.1c04590
https://doi.org/10.1021/jacs.1c04590
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