ACS Cent. Sci.：机械键合方法在共价有机骨架中引入自适应活性位点用于锌催化的有机磷降解

Nanoyu

2021-09-26

机械联锁分子(MIMs)具有离散的分子组成，在空间上通过机械键连接，可用于分子开关和机器的操作，这显示出巨大的潜力来模拟天然酶的动态响应。

近日，东北师范大学朱广山教授，Ye Yuan报道了以轮烷类化合物为构建单体，合成了一种冠醚环机械插层共价有机骨架(COF)。

文章要点

1）这种将MIMs结合到开放式结构中实现了大振幅运动，其轮子在外部刺激下沿轴滑动。当锌离子浸渍后，两个锌活性中心（冠醚配位的Zn(II)和联吡啶配位的Zn(II)）的相对位置具有很大的灵活性，以适应有机磷剂在水解过程中的构象变化。

2）值得注意的是，得到的自适应双核锌中心在冠醚螺纹型COF网格中实现了创纪录的催化性能，对有机磷的降解速率超过85.5 μM min⁻¹。

这种通过引入机械键合冠醚来合成多孔人工酶的策略将使先进仿生催化剂的开发取得重大突破和新的合成概念。

参考文献

Xianghui Ruan, et al, Mechanical Bond Approach to Introducing Self-Adaptive Active Sites in Covalent Organic Frameworks for Zinc-Catalyzed Organophosphorus Degradation, ACS Cent. Sci., 2021

DOI: 10.1021/acscentsci.1c00941

https://doi.org/10.1021/acscentsci.1c00941