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夏定国JACS:一种亚2 nm超小高熵合金纳米颗粒用于出色的电催化析氢

Nanoyu
2021-09-28



开发高效、性能优异的电催化制氢催化剂仍然是一个艰巨的挑战,尤其是在酸性介质中。

近日,北京大学夏定国教授,中科大储旺盛副研究员报道了采用一种通用、简便的化学共还原方法制备了一系列碳负载超小高熵合金(us-HEA)纳米颗粒(NPs)。

文章要点

1研究发现,us-HEA(NiCoFePtRh)NPs在碳载体上分布均匀,平均粒径为1.68 nm,是已报道具有最小粒径的纳米颗粒。通过高角环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)成像和X射线吸收精细结构(XAFS)测量揭示了us-HEAs的原子结构、电子结构和配位结构。

2作为HER的电催化剂,us-HEA/C在0.5 M H2SO4溶液中,−0.05V(vs.RHE)下,实现了28.3 A mg-1noble metals的超高质量活性,分别是商用Pt/C和Rh/C催化剂的40.4倍和74.5倍。此外,us-HEA/C在50 mV过电位下表现出30.1 s−1的超高周转频率(是Pt/C催化剂的41.8倍),且具有良好的稳定性,经10000次循环后,活性不会衰减。

3研究人员通过Operando X射线吸收光谱和理论计算揭示了us-HEA/C中的真实的活性中心,即只有一小部分的Fe/Co/Ni位点参与了催化反应,而Rh和Pt位点是最主要的催化位点。而可调谐的电子结构以及五种元素之间的协同效应,共同促进了电解水制氢反应的进行

us-HEA NPs在HER上的优异性能为其作为足够先进的催化剂在实际电催化制氢中提供了潜在的应用前景。

 

参考文献

Guang Feng, et al, Sub2 nm Ultrasmall High-Entropy Alloy Nanoparticles for Extremely Superior Electrocatalytic Hydrogen Evolution, J. Am. Chem. Soc., 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c07643

https://doi.org/10.1021/jacs.1c07643




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