AM: 光催化Z-Scheme整体水分解：理论和实验的最新进展

雨辰

2021-10-12

光催化裂解水被认为是解决全球能源需求的最重要和最具吸引力的绿色氢气生产方法之一。人工光合作用的最大可能形式是称为“Z 方案”的两步光激发，它模仿自然光系统。这一过程完全依赖于半导体(SCs)和氧化还原介质的有效耦合和合适的能带位置来催化表面化学反应，并显著抑制逆反应。近年来，通过实验方法逐步研究了 Z 方案策略及其关键作用。此外，基于密度泛函理论的理论研究提供了对与析氢反应和析氧反应相关的一些惊人复杂问题的机理方面的详细见解。

有鉴于此，伦敦大学学院Ziaur Rehman和Jamal Abdul Nasir等人，综述了 Z 型光催化的基本原理，包括光催化水分解领域的理论和实验进展，并提出了未来的展望。

本文要点

1）为了以高效、简便的方式进行水分解，设计合适的异质结构催化剂是当务之急。因此，全面了解这些异质结构的电子结构和反应性至关重要。在过去几年中，硫化物、氧硫化物、金属氧化物、氮化物、氧氮化物、碳基氮化物和聚合物基硫化物等几种 SCs 已被用于开发使用多种氧化还原介质的 Z-scheme技术。

2）非氧化物SCs作为Z-scheme系统的引入使可见光吸收范围扩展到700 nm，与传统的一步光催化水分解相比具有显着优势。虽然所有三个 Z-scheme系统都有相关的优点和缺点，但在每种情况下的效率都可以通过组件的优化提高到所需的太阳能到燃料的转换效率水平。触发 Z-scheme模块的光吸收能力和催化效率的其他一些有前景的方面包括探索新型 p-n 结材料、暴露的晶面，以及开发新型 SC 材料及其表面改性。在这种情况下，基于聚合物的光催化剂，例如 g-C₃N₄，具有可调带隙、带边缘位置和出色的稳定性，可能是一个不错的选择。此外，一些金属配合物和多金属氧酸盐作为新的Z-scheme的介质出现;然而，大多数Z-scheme体系仍然依赖于Fe³⁺/Fe²⁺或IO₃⁻/I⁻氧化还原对。然而，这些氧化还原对在提高水分解反应的总效率方面存在问题。

参考文献：

Jamal Abdul Nasir et al. Photocatalytic Z-Scheme Overall Water Splitting: Recent Advances in Theory and Experiments. Advanced Materials, 2021.

DOI: 10.1002/adma.202105195

https://doi.org/10.1002/adma.202105195