华东理工/盐城工学院ACS Catal：单原子Pt/COF可见光催化制氢

纳米技术

2021-10-19

发展高效率的可控合成高金属担载量和具有长期工作稳定性的的单原子光催化剂是个非常重要的课题。

有鉴于此，盐城工学院奚新国、华东理工大学张金龙等报道发展了在β-酮亚胺的二维结构COF孔道上修饰高担载量Pt单原子构建了Pt单原子催化剂TpPa-1-COF。作者通过一些先进结构表征技术，比如球差矫正高角环形暗场TEM、XAFS，解释说明单原子Pt位点的结构为六配位C₃N-Pt-Cl₂物种。

 本文要点：

（1）

催化活性。优化结构的Pt₁@TpPa-1催化剂在制氢反应中实现了719 μmol g^-1 h^-1的可见光制氢效率，Pt担载量达到0.72 wt %，催化反应的TOF达到19.5 h^-1，分别是Pt纳米粒子担载的TpPa-1、未修饰的TpPa-1催化剂TOF性能的3.9倍、48倍。

（2）

机理。这种光催化反应活性改善的原因有两个：改善的光生电荷空穴分离和转移、分散性较好的Pt单原子位点。进一步的，通过DFT计算模拟，作者验证发现Pt单原子能够有效改善光催化制氢性能。

（3）

总之，本文研究结果为设计较高稳定性的以COF作为基底的单原子光催化剂提供经验和发展理念。

参考文献

Pengyu Dong, Yan Wang, Aicaijun Zhang, Ting Cheng, Xinguo Xi*, and Jinlong Zhang*, Platinum Single Atoms Anchored on a Covalent Organic Framework: Boosting Active Sites for Photocatalytic Hydrogen Evolution, ACS Catal. 2021, 11, 13266–13279

DOI : 10.1021/acscatal.1c03441

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c03441