中科大Nature Commun：单原子Ir动态O原子结合改善OER反应活性

纳米技术

2021-10-21

对于质子交换膜燃料电池而言，提高OER电催化剂的稳定性和催化活性，同时降低催化剂的价格能够通过工作条件中催化剂活性位点的动态催化过程非常重要。

有鉴于此，中国科学技术大学韦世强、刘庆华等报道了从原子级别出发，对原子分散度的Ir催化剂位点在OER工作条件中在电压作用条件中导致形成动态结合氧的现象进行表征，揭示了原子分散的Ir电催化剂实现超高的酸性电催化OER反应性能的原因，发现O原子在OER反应中动态结合在催化反应位点上促进OER反应。

 本文要点：

（1）

通过原位同步辐射红外光谱表征、XAS表征，作者直接观测发现在Ir催化活性位点上生成单个氧原子，表现为O-Ir-N₄结构并且导致在催化反应中表现更高的亲电活性，促进电催化反应过程中生成关键*OOH中间体。这个过程有效的促进在Ir催化位点发生H₂O分子解离，而且免于催化活性位点过度氧化或者溶解。

（2）

在优化的电催化剂进行电催化反应中，能够在较低的过电势（216 mV, 10 mA cm^-2）实现较高的质量活性（2860 A g_metal^-1）和较高的TOF催化转化数（5110 h^-1）。催化活性达到市售IrO₂催化剂的480-510倍，电催化反应的法拉第效率达到97 %。长时间催化反应表征结果显示，在连续进行100 h OER催化反应过程中催化剂未发生明显的活性衰减。

参考文献

Su, H., Zhou, W., Zhou, W. et al. In-situ spectroscopic observation of dynamic-coupling oxygen on atomically dispersed iridium electrocatalyst for acidic water oxidation. Nat Commun 12, 6118 (2021)

DOI: 10.1038/s41467-021-26416-3

https://www.nature.com/articles/s41467-021-26416-3