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余颖&麦立强&易志国Angew:配位不饱和铜桨轮簇的动态重构促进CO2电化学还原为碳氢化合物

Nanoyu
2021-10-27



电化学二氧化碳(CO2)还原为碳氢化合物涉及多步质子耦合电子转移(PCET)反应。尽管,第二配位球工程可有效用于PCET过程。然而,人们对于实际操作条件下的实际催化活性中心仍知之甚少。

近日,华中师范大学余颖教授,武汉理工大学麦立强教授,中科院上硅所易志国研究员报道了合成一种具有不饱和配位铜桨轮(CU-CPW)团簇的缺陷工程的MOF HKUST1,命名为“准MOF(QMOF)”,作为电催化CO2还原的预催化剂,并揭示了其在电化学重构过程中的动态行为。

文章要点

1研究人员通过简单的“雾化均苯三甲酸”策略合成了含CU-CPW簇合物的HKUST1。

2基于一系列准原位和原位表征方法的实验结果,研究人员确定了CU-CPW [Cu2(HCOO)3]团簇为真正的催化活性位点。

3与配位饱和的Cu桨轮(CPW)相比,CU-CPW团簇加速了PCMET反应,导致了深度的CO2还原反应。

本研究为开发高性能多相CO2深度还原催化剂奠定了基础。

 

参考文献

Wei Zhang, et al, Dynamic Restructuring of Coordinatively Unsaturated Cu Paddle Wheel Clusters to Boost Electrochemical CO2 Reduction to Hydrocarbons, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202112116

https://doi.org/10.1002/anie.202112116




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