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ACS Catal:Co/β-Mo2C高效率高选择性丙烯氢甲酰化

纳米技术
2021-11-12


烯烃的氢甲酰基化是最重要的工业反应,该反应被用于合成醛,通常该反应需要使用稀缺且昂贵的Rh基催化剂,因此发展具有更大价格优势的催化剂是个非常重要的课题。比如Co基催化剂在该反应过程中具有较高的氢甲酰化催化活性和催化稳定性。但是,Co金属纳米粒子作为催化活性中心位点面临着催化活性较低、容易产生金属浸出等问题。

有鉴于此,中国科学院上海高等研究院孙予罕、王慧、刘晓放等报道发展了一种碳化钼和Co组合而成的催化剂,表现了很好的氢甲酰化催化活性和稳定性

本文要点:

(1)

作者发现Mo6C2-Co是个高效率的丙烯氢甲酰化催化活性位点,在原位进行5轮催化反应循环的过程中,总共实现了3158的TON,催化反应效率达到Co基簇催化剂的7.5倍

而且这种Co6Mo6C2催化剂能够有效的抑制Co的浸出,具有很好的长期催化稳定性。

(2)

通过实验表征和理论计算,验证Mo6C2-Co催化剂中提高的催化活性和稳定性原因是于降低氢甲酰基化反应的能垒、Co6Mo6C2晶体结构的稳定性,这种提高催化反应活性的效果是因为Co与担载基底之间的强相互作用产生。

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参考文献

Baiyin Wei, Xiaofang Liu*, Yuchao Deng, Kaimin Hua, Junjun Chen, Hui Wang*, and Yuhan Sun*, Efficient and Stable Co/β-Mo2C Catalyst for Hydroformylation, ACS Catal. 2021, 11, 14319–14327

DOI: 10.1021/acscatal.1c04022

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c04022




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